通讯作者：张锦英、王振宇、Shaobin Wang
论文DOI：10.1021/acscatal.5c03854
本文报道了一种硒原子替代的一维锯齿状磷同素异形体（ZLP-Se）的单晶合成与表征，并探讨了其在光催化CO₂还原反应中的应用。研究发现，硒原子替代显著增强了CO₂的吸附和C-C偶联能力，从而提高了乙烯（C₂H₄）的产率。磷因其同素异形体的多样性和可变的衍生结构，在光催化CO₂还原反应中备受关注。然而，目前大多数磷基光催化剂主要生成C1产物（如CO或甲酸），而高附加值的C2产物（如乙烯）的生成仍然是一个挑战。一维磷结构因其高比表面积和强各向异性尺寸效应，在光催化CO₂为C₂H₄的反应中展现出潜力。硒（Se）因其独特的光电和光敏性质，被认为是磷结构中取代磷原子的优秀候选元素。
成功合成了硒原子替代的一维锯齿状磷同素异形体单晶ZLP-Se。
通过SC-XRD和热力学相图计算确定了ZLP-Se的晶体结构和硒原子的取代模式。
发现硒原子替代显著增强了CO₂的吸附和C-C偶联能力，从而提高了乙烯的产率。
在Ag助催化剂辅助下，ZLP-Se展现出优异的光催化CO₂还原性能，C₂H₄的产率和选择性均超过大部分已报导的光催化剂。
图1：展示了ZLP-Se晶体的光学图像、SEM图像、TEM图像及元素分布图。
图2：展示了ZLP-Se的结构表征，包括Raman光谱、XPS光谱和UV/vis DRS光谱。
图3：展示了ZLP-Se的晶体结构和能带结构计算。
图4：展示了ZLP-Se在光催化CO₂还原反应中的性能。
图5
