开发低成本、环境友好、可溶液加工的新型碳基量子点材料对于实现下一代大面积显示应用具有重要意义。然而,目前基于碳基发光材料的电致发光二极管外量子效率(EQE)仍然落后于发展较成熟的镉基量子点或铅基钙钛矿材料。近期,北京师范大学张洋、范楼珍团队联合东南大学蒋伟团队设计合成了对称的硼桥碳量子框架(sym-B-CQFs)材料,sym-B-CQFs具有高效延迟荧光,总光致发光量子产率为98 ± 0.6%,反向系间窜越速率(kRISC)高达1.04 × 10⁶ s⁻¹。扫描隧道显微镜(STM)表征清楚地显示了sym-B-CQFs由四个二苯并[fg,op]四苯单元通过硼原子键合形成刚性非平面共轭框架结构。理论计算进一步表明,源自对称硼桥的非平面框架导致HOMO和LUMO电子云在不同的二苯并[fg,op]四苯单元上交替分布,有效减小了单重态-三重态能级差,并产生较高的kRISC。
sym-B-CQFs的高效延迟荧光和良好的溶液加工特性,促使我们将其应用于LED。5CzBN-ESF由于具有合适的三重态能级(2.72 eV)、双极性载流子传输特性以及高效的能量转移效率,被选为主体材料。当掺杂浓度为2 wt%时,器件的开启电压、电流效率、功率效率和最大亮度分别为2.5 V,65.3 cd A-1, 59.5 lm W−1和19130 cd m-2。值得注意的是,基于sym-B-CQFs的电致LED首次实现了20.4%的高EQE,且表现出较小的效率滚降(在亮度为1000 cd m⁻²时,EQE = 18.0%)。这项工作表明高性能CQDs有望成为下一代显示技术的候选材料。
图1. sym-B-CQFs的合成和结构表征
图2. sym-B-CQFs的光学性质
图3. sym-B-CQFs的理论计算分析
图4. sym-B-CQFs的LED器件性能
这一研究成果近期发表在J. Am. Chem. Soc. 上,论文第一作者为北京师范大学袁廷博士和东南大学赵桂敏博士,通讯作者为北京师范大学张洋副教授、申林教授、袁方龙教授、范楼珍教授和东南大学蒋伟教授。该研究成果得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国博士后科学基金等的支持。
论文链接:
https://doi.org/10.1021/jacs.5c10746