双原子催化剂（DACs）已成为能源和环境催化领域的一个前沿研究热点。随着高通量密度泛函理论（DFT）计算与机器学习（ML）算法的结合，数据驱动设计策略正在重塑传统材料研发范式。这些方法能够建立结构与性能之间的关系，从而指导双原子催化剂中高效活性位点的合理构建。
2025年7月24日，云南大学柳清菊、何天威在国际知名期刊Advanced Functional Materials发表题为《Recent Advances in Data-Driven Design of Dual-Atom Catalysts》的综述论文，Xinqi Chen为论文第一作者，柳清菊、何天威为论文共同通讯作者。
作者重点强调了数据驱动方法在双原子催化剂设计中的优势，着重介绍了结构优化策略，包括双位点构型调控和微观配位环境调节。
此外，文章还概述了用于双原子催化剂筛选的典型机器学习工作流程，并展示了其在能源转换和环境修复中的代表性应用。
最后，文章强调了开发一个整合理论计算、智能预测和实验验证的闭环系统的重要性，并对未来这一不断发展的研究范式提出了展望。
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图1：机器学习工作流程。展示了用于设计双原子催化剂材料的机器学习工作流程。包括准备数据集（从实验和计算中收集数据）、特征工程（提取电子结构和几何配置参数）、机器学习模型选择与优化（基于任务类型选择合适的算法）、以及应用机器学习模型进行预测和筛选高性能双原子催化剂。图中还展示了不同研究中关于特征工程和模型选择的引用来源。
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图2：高通量计算与机器学习在双原子催化剂设计中的应用。（a）展示了用于尿素合成的“1+2+2”策略，通过热力学稳定性、活性和选择性筛选候选催化剂。（b）比较了尿素合成和氨合成的限制电位。（c）比较了尿素合成和析氢反应（HER）的限制电位。（d）甲烷完全氧化反应路径。（e）通过DFT计算预测双原子催化剂在甲烷燃烧中的性能。（f）酸性条件下氧还原反应（ORR）的自由能图。（g）原子应变、d带中心与ORR吉布斯能量障碍之间的关系。（h）Fe和Fe─M的投影自旋分辨态密度图。（i）Fe和Fe-M上吸附的*OH的积分COHP条形图。（j）Fe和Fe─Ru的d带中心位置。这些图表展示了高通量DFT计算和机器学习在筛选和优化双原子催化剂中的具体应用，包括尿素合成、甲烷燃烧和氧还原反应等。图3：双原子催化剂中的双位点结构示意图。展示了双原子催化剂（DACs）中双位点结构的分类，包括直接键合和间接键合两种类型。直接键合的DACs通过金属原子之间的共价或金属键相互作用，分为金属对（M1-M2）、金属─非金属对（M1-nM）和非金属对（nM1-nM2）。间接键合的DACs通过异原子桥（如O/N/S）或空间分离的位点实现电子耦合。图中详细标注了不同类型的双位点结构及其几何配置。图4：双原子催化剂的结构设计与反应机制。（a）展示了用于电催化硝酸根还原（NO3RR）的过渡金属二聚体合金（DAAs）的结构配置。（b）提出了筛选NO3RR候选催化剂的四步策略。（c）总结了筛选出的TM2Cu催化剂的限制电位和对应的决速步（RDS）。（d）展示了基于*NO3吸附自由能的活性火山图。（e）展示了nM-M/g-CN双原子催化剂的优化结构。（f）展示了氢吸附自由能图，揭示了nM-M/g-CN在析氢反应（HER）中的性能。（g）展示了H s轨道与M d轨道（nM p轨道）之间的相互作用示意图。（h）展示了具有逆三明治结构的DACs的侧视图以及CO2在DACs上的吸附配置。（i）展示了竞争反应的CO2RR活性。（j）展示了Rh基DACs的d带中心与CO2分子吸附能之间的关系。这些图表揭示了双原子催化剂在不同反应中的结构设计和反应机制，包括硝酸根还原、析氢反应和CO2还原等。图5：双原子催化剂的结构设计与反应机制。（a）展示了CO PROX反应对应的反应网络。（b）基于能量描述符的高通量筛选所有DACs。（c）展示了选定DACs在50–200°C下的性能曲线。（d）验证了Au-Fe与Au-Au和Fe-Fe相比的CO氧化速率和CO2选择性。（e）展示了DACs位点周围活性O原子的所有相互作用的ICOHP。（f）展示了用于识别所有可能的CX位点的网格系统，以替换第二个MNX单元，以Fe位点为原点。（g）展示了配置（0,4）的相图。（h）展示了Fe-Cu/NC双金属位点催化下的ORR反应。（i）计算了31 Fe-Cu/NC配置的限制电位。（j）展示了Fe的磁矩与ORR活性之间的线性相关性。这些图表展示了双原子催化剂在CO PROX反应和氧还原反应中的结构设计和反应机制，以及通过调整金属间距和磁矩来优化催化性能。综上，作者总结了数据驱动设计策略在双原子催化剂（DACs）中的最新进展，重点探讨了高通量密度泛函理论（DFT）计算与机器学习（ML）算法的结合如何重塑传统的材料发现流程。研究聚焦于通过结构优化策略（如双位点构型调控和微配位环境调节）建立结构与性能之间的关系，为能源和环境催化领域提供了新的设计思路和工具，特别是在氧还原反应（ORR）、析氢反应（HER）、氮还原反应（NRR）和二氧化碳还原反应（CO2RR）等关键反应中展示了双原子催化剂的巨大潜力。
Recent Advances in Data-Driven Design of Dual-Atom Catalyst. Adv. Funct. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202510647.
