水系可充电锌金属电池凭借高容量、低成本、本质安全等优势，在电动车、大规模储能等领域有良好的应用前景。然而，锌枝晶生长、电解液副反应和正极结构退化等问题，尤其是在高面容量、低电流密度和低负正容量比（N/P）等实用化条件下这些问题更加突出，严重制约了其商业化进程。
传统稀水溶液中，锌离子与水分子形成紧密的溶剂化鞘层，不仅导致水和锌离子传输缓慢、负极锌枝晶生长，还引发析氢反应和正极腐蚀等问题。高浓度电解质和局部高浓度电解质能改善锌离子的溶剂化结构，减少水分子在溶剂化结构的参与并同时引入阴离子，是解决上述问题的路径之一。然而，（局部）高浓电解质成本高、粘度大，其界面双电层结构仍受体相溶剂化结构限制，这些电解液仍依赖高盐浓度，实际应用受限。
近日，上海交通大学材料科学与工程学院/张江高等研究院的黄富强&林天全团队提出了一种界面增强的局部高浓度电解液设计策略，该电解液由三氟甲烷磺酸锌（Zn(OTf)₂）、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸盐（emimOTf）以及体积比为1:1的1,4-二氧六环（DX）和水组成。如图1所示，通过emim⁺阳离子与 DX 之间的相互作用，DX分子被引入双电层，形成了从本体电解质到电极界面的全面稀释效应，在电极界面构建了富阴离子、贫水的双电层结构。这种界面与体相协同调控可增强Zn²⁺的传输动力学，抑制锌枝晶生长和副反应，同时促进稳定的固体电解质界面的形成。
基于上述界面增强的局部高浓度电解液的全电池在N/P 比为1.77 的条件下，以 0.2 A g⁻¹的电流密度循环 300 次后，容量保持率达 80%，如图2所示，展现出优异的循环稳定性和实际应用潜力。
图1. 界面增强的局部高浓电解液设计原理。 图2. 基于界面增强的局部高浓电解液的全电池循环性能。 该电解液设计为高能量密度锌电池提供了低成本、高稳定性的解决方案，有望推动水系锌电池未来在规模储能、中低速电动车的动力电池等领域的实际应用。此外，该论文提出的“界面-体相协同调控”的电解液设计理念可为锂、钠等其他金属电池的电解质开发提供借鉴，通过调控稀释剂极性或引入功能性添加剂，可进一步优化SEI组分，提升低温性能。此外，结合机器学习筛选离子液体-稀释剂组合，或开发固态电解质复合体系，将是突破能量密度天花板的关键。 论文信息 Co-Regulation of Interface and Bulk for Enhanced Localized High-Concentration Electrolytes in Stable and Practical Zinc Metal Batteries Tao Li Hange Yang, Xinji Dong, Hexian Ma, Jinghua Cai, Chenyu Wei, Tao Zhang, Shicong Zhang, Fuqiang Huang, Tianquan Lin 文章的第一作者是上海交通大学博士研究生李涛。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202501183
