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​复旦Nat. Commun.: 晶格应变稳定N掺杂Cu表面,实现高效C3电合成
以可再生电能为动力的CO2/CO(CO2/CORR)电化学还原反应已经成为生产高价值产物的有效策略。Cu基催化剂表现出良好的CO吸附强度,促进了C-C偶联和C2+的生成。尽管在将CO转化为C2产品方面取得了相当大的进展,但对多碳产品(Cn,n≥3)实现更高的选择性和反应速率仍然是一个艰巨的挑战。产生多碳化合物的一个关键因素是提高催化剂表面的*CO覆盖率(),从而促进与*C2中间体的偶联。


然而,过量的*CO吸附可以抑制C-C偶联,导致析氢反应(HER)作为副反应,这限制了C3产物的选择性改善,特别是在较高的过电位下。因此,设计催化剂要考虑增加表面θCO,同时确保有效的C-C偶联用于CO到C3的转化,特别是在高电流密度下。
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近日,复旦大学张波Guo Wen等利用N2等离子体处理CuO表面,制备出晶格应变稳定的N掺杂Cu (LSN-Cu)催化剂,并将其用于有效催化CO还原。实验结果表明,在流动池中,LSN-Cu催化剂在−5.3 V下催化CO转化为正丙醇的法拉第效率为54±3%。部分电流密度为71±7 mA cm-2,优于大多数文献报道的催化剂。
此外,基于LSN-Cu的MEA电解槽能够在300 mA cm-2的高电流密度下连续进行CORR反应180小时,施加的全电池电压约为2.61 V,正丙醇的法拉第效率维持在35%左右。结果表明,稳定性测试结束后,LSN-Cu催化剂的形貌和结构基本保持不变,显示出巨大的实际应用潜力。
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一系列表征结果和理论计算表明,LSN-Cu催化剂上富含缺陷的结构显著提高了表面*CO的覆盖率,这对于通过*C2中间体和另外一个*CO之间的耦合促进扩展的碳链形成至关重要。同时,晶格压缩应变稳定了N掺杂剂,显著提高了C-C耦合效率。增强的*CO覆盖率和改进的C-C耦合之间的协同作用能够有效地平衡*CO吸附和C-C耦合之间的动力学,导致正丙醇产量的增加。
总的来说,该项工作不仅揭示了LSN-Cu对C3化合物的选择性催化作用,而且还为今后长碳链化合物的合成开发铺平了道路。
High-efficiency C3 electrosynthesis on a lattice-strain-stabilized nitrogen-doped Cu surface. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-51478-4




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