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​JACS: 剖幽析微!揭示光电阳极/催化剂界面组成变化对PEC水氧化的影响

因为光阳极的表面通常不催化水氧化反应,用于光电化学水分解的光阳极几乎总是与析氧催化剂(OEC)配对,以有效地利用光生空穴进行水氧化。同时,抑制光阳极/OEC界面处的电子-空穴复合是OEC最大限度地利用到达界面的空穴进行水氧化的关键。最近,有研究人员发现,当一个含有两种不同金属离子的三元氧化物(如BiVO4)被用作光阳极时,表面金属成分(即表面Bi: V比)可能不一定与块体金属成分相同,也可以进行调节。这会对能带边缘的位置和功函数产生巨大的影响,从而改变了任意给定电位下的能带弯曲和电子-空穴分离。

因此,研究人员推测,即使选择同一对光电极和催化剂,界面原子组成和结构也可能影响界面的能带排列,从而影响界面电子-空穴复合和整体太阳能-燃料转换效率。但是,目前没有人报道过改变界面结构之间的形成对界面电荷复合的影响。

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近日,威斯康星大学麦迪逊分校Kyoung-Shin Choi芝加哥大学Giulia Galli布鲁克海文国家实验室刘明钊等组装了s-BiVO4(010)/FeOOH和Bi-BiVO4(010)/FeOOH光阳极,唯一的区别是界面Bi/V比例不同,以研究界面组成和结构对界面电荷转移的影响。

结果表明,当两种光阳极含有相同的半导体和相同的OEC时,它们的OER表现出显著不同的光电化学性能。光生空穴在s-BiVO4/FeOOH界面不发生从s-BiVO4到FeOOH的选择性转移;相反,Bi-BiVO4/FeOOH界面促进了空穴从Bi-BiVO4向FeOOH的转移。

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此外,OER光电流、AP-XPS和计算表明,BiVO4的表面组成对BiVO4/FeOOH界面的能带取向有很大的影响。无论s-BiVO4与FeOOH之间的成键类型如何,s-BiVO4/FeOOH界面的能带排列都能使电子和空穴从s-BiVO4转移到FeOOH,这解释了为什么s-BiVO4/FeOOH 光阳极的阳极光电流出现在更正的电位;另一方面,当Bi-BiVO4表面通过氢键与FeOOH形成界面时,实现了II型能带排列,允许空穴从Bi-BiVO4选择性转移到FeOOH,这些结果解释了为什么Bi-BiVO4/FeOOH光阳极比s-BiVO4/FeOOH光阳极更不易受到界面复合的影响,并且在任何给定的电位下都能产生更高的OER光电流。

综上,该项研究首次展示了光电极组成以及光电极与催化剂之间的键合方式对界面能带取向的影响,同时也证明,即使对于相同的光电极/催化剂对,也可以通过调节界面组成和结构来增强所需的界面电荷转移。

Impact of varying the photoanode/catalyst interfacial composition on solar water oxidation: The case of BiVO4(010)/FeOOH photoanodes. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c07722



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