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ChemCatChem:兼具刚性基团和柔性链段的高密度聚离子液体高效催化二氧化碳合成环状碳酸酯

中国科学院过程工程研究所成卫国研究员课题组将多活性位点离子液体单体与咪唑基离子液体共聚,合成了一系列同时具有刚性基团和柔性链段的高离子密度聚离子液体催化剂,并用于环加成反应。具有优异的催化性能。为聚离子液体催化剂的设计合成提供了一种新思路。



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CO2作为丰富的可再生C1资源合成高附加值工业化学品是实现CO2资源化利用的有效途径。在众多潜在的合成路线中,利用CO2合成环状碳酸酯的反应是最有希望实现CO2高效利用的路线之一,因此受到了广泛关注。目前针对环加成反应已开发了多种高效催化剂,如离子液体(ILs),有机碱,有机框架(COFs),金属-有机框架等(MOFs)等,但这些催化剂存在催化效率低等缺陷。因此设计合成一种能有效的将二氧化碳转化为环状碳酸酯的新型催化剂仍然是一个挑战。


聚离子液体作为一种绿色可持续的材料,将离子液体和聚合物骨架的优势相结合,在二氧化碳环加成反应中表现出良好的催化性能和易分离性能。但传统的聚离子液体活性位点难以充分暴露且离子密度低,催化活性较差。


针对以上问题中国科学院过程工程研究所成卫国研究员课题组设计并合成了一系列高离子密度聚离子液体。将具有多活性中心的离子液体单体作为聚合物骨架,并向其中引入柔性链段。其中的刚性结构起到结构支撑作用,而柔性链段可以在反应液中充分伸展,有利于反应分子的进出,使活性位点被充分暴露。研究表明空间调控离子密度的策略有助于降低阴阳离子结合能,这有利于Br-的游离,从而提高催化活性。这些催化剂表现出优异的CO2环加成催化性能,转化率为98%,选择性为99%。并且聚离子液体具有与均相催化剂相当的催化活性。本研究为开发高效CO2转化催化剂提供了新思路。

文信息

High Density Poly(ionic liquid)s with Spatial Structure Regulation for Efficient Carbon Dioxide Cycloaddition

Qianmeng Zhao, Xiaoqian Yao, Qian Su, Lili Deng, Jian Chen, Yunong Li, Li Dong, Zifeng Yang, Prof. Weiguo Cheng


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202300754




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