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Angew. Chem. :控制MOF热解制备单点催化剂实现高效光催化反应

随着工业化进程的发展和城市化建设的加速,利用太阳能的光催化技术为人类社会面临的能源危机和化学品需求等提供了潜在解决方案。结晶性的金属有机框架材料(MOF)结构丰富,组成多样,同时具有纳米孔结构,可有效利用可见光实现光催化反应。


近日,东北师范大学邢宏珠教授、朱广山教授和齐鲁工业大学周卫教授合作,以高稳定性Zr-MOF为研究对象,通过部分配体热解方法制备了具有等级孔结构UiO-66-NH2,并进一步使其耦合铜单点催化剂构筑复合光催化剂,实现高效光催化炔烃官能化。



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首先,作者通过控制配体热解过程制备含丰富晶体缺陷的UiO-66-NH2。与原始MOF相比,通过部分配体热解制备的缺陷UiO-66-NH2具有更宽的可见光谱吸收范围和提升的光生电荷分离效率,同时缺陷MOF中更大尺寸的介孔孔道有利于反应底物传质。

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使缺陷MOF中的氨基官能团与单点Cu物种配位,制备了Cu@UiO-66-NH2单点光催化剂。通过XPS和XAFS等技术对单点Cu的价态和局部配位环境进行表征分析,结果表明该方法制备的缺陷MOF中的独特孔环境有利于稳定单点Cu催化剂,同时Cu物种的锚定可进一步提升光生载流子分离效率。光催化实验表明,所制备的复合光催化剂在炔烃烷基化反应和炔烃氧化偶联反应中表现出优异的催化活性和循环稳定性。

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该工作提供了一种通过控制配体热解制备高效MOF光催化剂的方法,为利用MOF材料进一步合成单点光催化剂提供了可行实验方案。

文信息

Controlled Partial Linker Thermolysis in Metal-Organic Framework UiO-66-NH2 to Give a Single-Site Copper Photocatalyst for the Functionalization of Terminal Alkynes

Mengying Li, Xin Liu, Yan Che, Hongzhu Xing, Fanfei Sun, Wei Zhou, Guangshan Zhu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202308651




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