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朱向东/王少彬Natutre子刊:快速自热合成铁基纳米材料,增强高级氧化去除难降解有机物
土壤和水的有机污染严重威胁人类健康,利用金属催化氧化剂(过硫酸盐)产生高活性氧物种(如羟基自由基)的高级氧化技术(AOP),被认为是解决日益严重的有机污染问题的有效方法。铁基催化剂在高级氧化法废水处理中具有广阔的应用前景,但这些材料的制备往往涉及复杂和能源密集的合成。此外,由于制备条件的固有限制,实现催化剂的全部潜力具有挑战性。因此,开发有效的铁基催化剂制备方法对于通过AOP处理废水中的有机污染物起着至关重要的作用。


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近日,复旦大学朱向东阿德莱德大学王少彬等开发了一种软碳辅助闪速焦耳加热(FJH)技术,通过快速升温、电击、冷却等步骤,将低品位铁矿和软碳同时转化为嵌入薄层石墨烯中的富电子纳米Fe0/FeS异质结构(Fe0/FeS/C),并比较了它们在高级氧化反应和常规热解反应中的催化性能。
具体而言,该工艺能源效率高,消耗的能源比常规热解少34倍;密度泛函理论(DFT)计算结果表明,FJH诱导的富电子纳米Fe0/FeS异质结嵌入石墨烯中,与过硫酸钠(PDS)形成双齿双核结构,提高了电子转移能力和O-O键长,有利于难降解有机物的去除。
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在AOP试验中,氯霉素(CAP)通过过硫酸钠(PDS)的催化活化而降解。其中,Fe-C-FJH的去除率最高可达94.1%,并且软碳基质显着提高了CAP去除效率,因为软碳基质(水热炭)有助于产生高温以增强前体的自加热。同时,Fe-C-FJH 比传统方法制备的纯Fe催化材料或复合物具有更高的CAP去除效率,这进一步说明了FJH技术的优势。此外,研究人员进一步研究了FJH功率对Fe0/FeS/C催化降解氯霉素性能的影响。
结果表明,随着功率和焦耳热的增加,氯霉素的降解效率显著提高。高功率可以诱导强烈的FJH反应,而较低的功率不能提供足够的焦耳热来打破Fe-S键,剥离碳化的基底,形成纳米Fe0/FeS异质结和薄层石墨烯。综上,该项工作证明FJH工艺可以克服传统的缺点,为开发一系列更有效的铁基AOP材料开辟一条新的途径。
Rapid Self-heating Synthesis of Fe-based Nanomaterial Catalyst for Advanced Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40691-2




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