析氧反应(OER)在电化学水分解、金属-空气电池等可再生能源技术中占有重要地位。然而，由于四电子转移过程的缓慢动力学，OER反应严重限制了这些电化学技术的转化效率。目前，RuO2和IrO2被认为是OER的基准电催化剂，但贵金属价格昂贵和稀缺性严重限制了它们的大规模应用。因此，探索高效的非贵金属基OER电催化剂具有重要意义。
根据文献报道，镍基层状双氢氧化物(LDHs)是碱性介质中析氧反应活性较高的催化剂，但其稳定性较差，而碱土金属离子的引入能够提高镍基LDHs对OER的催化活性和稳定性。基于此，复旦大学吴仁兵和浙江大学潘洪革等开发了一种Mg参与的高熵工程策略，能够同时提高FeNi基层状双氢氧化物(LDHs)对OER的催化活性和稳定性。实验结果和理论计算表明，结构熵增加、吉布斯自由能降低的FeCoNiMg-LDH (HE-LDH)的构建以及Mg-O界面键的形成可以有效地稳定晶体结构并缓解相分离及相变，从而提高催化剂的稳定性。此外，由高熵配位引起的协同电子耦合提供了自旋极化态和高费米能级的活性Ni，优化了中间体的吸附能并加速了OER动力学，进一步提升了OER活性。因此，所制备的HE-LDH催化剂在100 mA cm−2电流密度下的OER过电位低至302 ± 5 mV，Tafel斜率为75 mV dec−1，优于大多数文献报道的FeNi-LDH基催化剂。此外，该催化剂在300 mA cm−2电流密度下连续运行超过60小时而没有发生明显的活性衰减，表明引入Mg2+能够有效提升FeNi-LDH基催化剂的稳定性。总的来说，这项工作不仅为高熵配合物的组成-活性-稳定性提供了机理性的认识，而且为设计高活性、高稳定性的先进OER催化剂提供了指导。Inert Mg Incorporation to Break the Activity/Stability Relationship in High-Entropy Layered Hydroxides for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00786
