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Angew. Chem. :基于“框架核酸”的自组装诱导电化学发光增强

电化学发光(ECL)是临床诊断中应用最为广泛、最灵敏的信号发生方式之一,但发光基团种类很少导致其发展受限。金属纳米簇是一种有潜力的新型电化学发光团,具有光稳定性强、无毒、生物相容性好等优势,但单团簇形式的ECL效率相对较低。聚集诱导ECL(AIECL)通过限制分子间的振动和旋转来减少能量损失,是一种提高金属纳米簇ECL强度的新途径。但该方法的一个主要局限性在于,纳米簇容易发生不可控的聚集和淬灭。例如, 较厚的聚集体会加长电子转移路径,发光体的间距过小会造成激发态粒子的碰撞湮灭。因此,精细调控纳米团簇的聚集是必要的,但也充满挑战。



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框架核酸是一类具有亚10纳米级定位精度DNA纳米结构,可以程序化定义纳米颗粒、团簇、蛋白质等多种功能材料与分子的空间排布,实现对它们的物理、化学、生物学性质的精细调控,近年来已经在合成生物学、原子制造等领域展现出巨大的潜力。近日,西北大学欧阳湘元副教授联合上海大学王丽华研究员和上海交通大学樊春海院士团队利用一种框架核酸——DNA纳米带(DNR)作为模板实现了铜纳米簇(CuNCs)的有序自组装,该DNA纳米带结构具有卓越的空间定位能力和可编程性,可实现金属纳米簇聚集体的精细调控,提高了CuNCs的ECL发光效率,并首次提出了自组装诱导增强ECL(SIEECL)这一概念。

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作者利用DNA纳米技术设计可编程性的DNA纳米带作为模板,原位合成并组装了铜簇纳米带结构(DNR/CuNCs)。它们具有超小尺寸(0.4 ± 0.2 nm)、超薄厚度(1.6 ± 0.1 nm)和长程有序的结构。研究发现,在湮灭和共反应两种ECL过程中,DNR/CuNCs均表现出比离散CuNCs更强的ECL发射。DNR/CuNCs的ECL产率达到了46.8%,是单个CuNCs的68倍。作者通过实验证明,基于DNA纳米带自组装,可加速纳米簇、共反应剂与电极界面的电子转移,并减少能带间隙,从而提高电化学发光效率。同时,DNA模板的长度、位置和间距在ECL中起着关键作用,这为调节CuNCs的ECL特性提供了一种新方法。此外,通过利用DNR/CuNCs构建ECL生物传感器检测多巴胺(DA),结果显示其检测限比之前报道的方法降低了两个数量级。

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该工作为ECL增强提供了一种新的途径,这一策略可以拓展应用到金纳米团簇(AuNCs)、Ru(bpy)32+/TPrA等多种ECL发光团,具有很好的通用性,为ECL生物分析方法提供了新的发展方向。

文信息

Self-assembly Induced Enhanced Electrochemiluminescence of Copper Nanoclusters Using DNA Nanoribbon Templates

Xiangyuan Ouyang, Yongli Wu, Linjie Guo, Le Li, Mo Zhou, Xinyi Li, Ting Liu, Yawen Ding, Huaiyu Bu, Gang Xie, Jianlei Shen, Chunhai Fan, and Lihua Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202300893




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