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ChemSusChem:可见光照射下原位形成Ni/CdS催化甲酸制氢

西安交通大学李洋教授课题组发展了一种可见光催化甲酸制氢的方法,该方法使用非贵金属催化剂在水体系中实现了甲酸的高效制氢,并对反应机理进行了系统探究。



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随着社会的飞速发展,化石资源日渐枯竭与能源需求日益增长的矛盾使得发展可再生能源尤为重要。生物质作为一种取之不尽、用之不竭的可再生资源,是化石资源潜在的重要代替品。将生物质资源转化为高值化学品及能源载体是可持续化学发展的重要方向之一。李洋教授课题组长期致力于生物质资源化学研究,发展了以甲酸为中间体的“一锅两步法”高效生物质制氢,但其中甲酸脱氢这一过程以往通常依赖贵金属催化剂。可见光照射催化甲酸制氢也有一定发展,但发展的催化体系着重于发展新型的催化材料,对于制氢产率并未关注。


李洋教授课题组发展了可见光照射下原位形成Ni/CdS催化甲酸制氢,以CdS-Cys量子点为光催化剂、Ni(OAc)2为助催化剂构建的Ni/CdS光催化系统可在50 °C下光照5小时实现甲酸水溶液的高效制氢,氢气产率可达94%,选择性可达99.8%。克级规模反应和长时间反应展示了潜在应用价值。在机理探究中,作者发现反应过程中产生活性更高的催化物种,结合XPS测试和实验现象分析,推测反应中生成了高活性物种Ni0/CdS。通过量子点的光谱测试实验,发现反应中同时存在动态和静态淬灭过程。KIE实验表明•OH对HCO2的HAT过程为决速步骤。该工作将促进实现高效低成本生物质制氢。

文信息

Hydrogen Production from Formic Acid by In Situ Generated Ni/CdS Photocatalytic System under Visible Light Irradiation

Kai-Wen Feng, Prof. Yang Li


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202202250




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