华东理工大学邢明阳教授团队与杭州师范大学朱乔虹博士合作,对H2O2原位生成的各种催化过程及其进一步应用的研究进展进行了回顾和展望。该综述不仅对H2O2的生成机理和催化剂的设计原则进行了概括性的总结,还在不同催化反应的基础上对该过程在污染物去除方面的应用进行了分析,并强调了具体的挑战和未来可能的发展趋势。
H2O2是一种绿色的化学试剂,它进行氧化还原反应的最终产物仅为H2O和O2,在水污染处理中不会对水体造成任何二次污染。H2O2广泛且大量的使用使得它的需求量非常巨大,这带来了更多存储和运输的安全隐患。因此,开发H2O2的原位生成技术有利于解决使用需求和安全隐患的双重问题。近几十年来,基于光催化、电催化和化学活化原位生成H2O2用于污染物去除的技术得到了极大的开发和应用。然而,很少有人全面系统地对基于这些方法原位生成H2O2的详细机理、相关催化剂的设计原则、以及它们在污染物去除中的应用进行总结。 基于上述考虑,该综述从分析H2O2的基本生成机制入手,结合光催化、电催化和化学活化三类技术展开讨论,对H2O2原位生成所需催化剂的设计原则和应用方面进行了详细的总结。其中,考虑到热力学稳定性,无论是光催化、电催化还是化学活化,H2O2的生成均主要取决于2e-ORR而不是2e-WOR。而在2e-ORR过程中,O-O键的保持是克服副反应并生成H2O2的关键,这需要在催化剂设计中付出巨大努力。因此,原位生成H2O2所需的催化剂必须具有将氧吸附到其表面活性位点的能力,并确保其不仅能够提供具有足够还原电势的电子以选择性地转移电子,而且能够保持O-O不会断裂以促进•OOH/•OO-的离开。只有这样,才能在后续的催化反应中生成强氧化性的•OH去进攻污染物分子,达到减少对外部H2O2依赖的目的。 尽管H2O2的原位生成技术在环境领域得到了广泛的应用,但此类技术仍有进一步提高的空间和需要解决的挑战。其一是催化剂表面对氧的吸附相对不足,这是H2O2生成的限制因素;其二是催化剂对H2O2原位生成的选择性有待提高;其三是H2O2原位生成的详细机制需要得到进一步探究。相信随着时间的推移,通过进一步开发更高效的催化剂,基于原位生成H2O2的先进氧化技术可能在污染物去除中发挥重要作用。 论文信息 In situ H2O2 Generation and Corresponding Pollutant Removal Applications: A Review Dr. Jiahui Ji, Zijie Wang, Qing Xu, Dr. Qiaohong Zhu, Prof. Dr. Mingyang Xing 文章第一作者为嵇家辉博士 Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202203921