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Angew. Chem. :配位环境调控石墨炔单原子催化剂的研究进展

锚定在特殊基底上的单原子催化剂具有独特的结构和优异的性能,迅速成为催化和能量转换领域的研究前沿和热点。但是,传统的合成方法很难有效控制金属原子的稳定性、化学结构和电荷转移。此外,由于单原子巨大的表面能,常规的二维材料,如石墨烯,需要引入额外的结构缺陷、化学修饰等才能实现稳定低价金属原子的目的。然而,石墨炔富含独特的乙炔键结构、不均匀的电荷分布、天然的多孔结构、特殊的空间限制效应以及自身与金属原子之间的配位作用等优势,可以实现石墨炔支撑的原子催化剂的可控合成,为构建单原子催化剂提供理想的平台。



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近日,天津理工大学的王梅副教授与鲁统部教授,联合南开大学袁明鉴教授团队,以二维石墨炔为基底构建的原子催化剂为研究对象,系统的综述了基于石墨炔的原子催化剂的合成和应用的研究进展,阐述了通过配位工程调控催化剂的催化活性的策略。具体内容如下:


1)总结了基于石墨炔的原子催化剂的制备方案;


2)石墨炔通过利用金属有机配位键M(金属)-C(GDY中的炔基碳)能够直接锚定金属原子,通过配位键可以实现金属中心与石墨炔之间的有效电子转移,稳定金属单原子,进而活化反应中间体,优化中间体的吸附自由能,深刻影响催化过程中的能垒、反应路径以及选择性。通过总结基于石墨炔构建的原子催化剂的不同配位环境,结合对应的催化反应和机理分析,阐述了通过调控金属原子的配位数、活性金属中心的种类、在石墨炔中引入杂原子等来调节金属原子的配位环境以优化单原子催化剂的催化活性的研究进展。


3)对基于石墨炔的原子催化剂未来发展的关键挑战和机遇提出了展望。

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文信息

Graphdiyne-Based Single-Atom Catalysts with Different Coordination Environments

Dr. Xinliang Fu, Xin Zhao, Prof. Tong-Bu Lu, Prof. Mingjian Yuan, Prof. Mei Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202219242




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