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华南理工崔志明ACS Energy Letters:调节组分,增强性能:组分可调的Co3-xFexMo3N用于高效电催化析氧

析氧反应(OER)是许多储能和转换系统中必不可少的半反应,包括可充电金属-空气电池和电化学水分解反应。然而,四电子转移过程引起的OER动力学缓慢,阻碍了这些电化学器件的发展。Ir/Ru基氧化物具有良好的催化性能而被作为基准OER电催化剂,但其价格昂贵和稀缺性差,这限制了其广泛应用。

在过去十年中,钴基氧化物已被广泛认为是贵金属基催化剂的可能替代品,因为它们的低成本和高效能。然而,这些氧化物的导电性差,会在催化剂-电极界面形成肖特基势垒,限制了它们的工业应用。因此,开发具有导电性的钴基替代电催化剂具有重要意义。

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基于此,华南理工大学崔志明课题组制备了一种高效率和耐用的具有η型碳化物结构(A3B3N)的Co3-xFexMo3N(0≤x≤3)催化剂。

该催化剂具有许多优点,可以解决成本、电子导电性和催化性能的问题:首先,Co和Fe都可以形成稳定的A3B3N氮化物,如Co3Mo3N和Fe3Mo3N,并且这种氮化物具有理想的组成灵活性,从而能够通过精确的组分取代A位或B位金属来合理调节电子状态和催化活性;其次,所合成的Co3-xFexMo3N不仅具有成本效益和高导电性,而且由于其原子序排列,还提供了对结构、几何和电子效应的可预测控制。

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因此,在1 M KOH溶液中,优化后的Co2.5Fe0.5Mo3N在10 mA cmgeo−2电流密度下的OER过电位低至218 mV,Tafel斜率为41 mV dec−1。更重要的是,Co2.5Fe0.5Mo3N催化剂的优异性能在水电解槽中也得到了验证,该电解槽只需要1.52 V的电池电压就能提供10 mA cmgeo−2的电流密度。

密度泛函理论(DFT)的计算表明,Fe部分取代Co不仅增加了Co2.5Fe0.5Mo3N中活性Co3+的含量,还导致Co位点的d带中心向上移,导致氧中间体的结合强度增强,从而降低了速率控制步骤的能垒,进一步促进了OER动力学。简而言之,该项工作为设计具有组成灵活性的高效OER电催化剂提供了一个有效的策略。

Composition-Tunable Co3–xFexMo3N Electrocatalysts for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00048






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