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Angew. Chem. :杂多酸单原子催化剂电热共催化实现室温水气变换

水气变换反应将一氧化碳和水生成氢气和二氧化碳,是工业上大规模制备高纯氢气的重要过程。近年来的研究表明单原子催化剂在较低温度下依旧保持优异的水气变换反应活性(Science 2017, 357, 389-393;Nature 2021, 589, 396-401),然而室温条件下的高催化活性仍然难以实现。电化学水气变换概念的提出(Nat. Commun. 2019, 10, 86;Nano Energy 2022, 102, 107704),将一氧化碳电氧化同析氢反应结合,实现了室温反应的目标,然而较高的贵金属使用量和碱性电解质的使用增加了反应成本。


近日,新加坡国立大学颜宁教授和天津大学马新宾教授团队合作,提出杂多酸单原子催化剂耦合电热共催化过程。一氧化碳氧化由室温热化学过程实现,H2由质子还原产生,实现了低贵金属使用量的室温酸性电解质下的水气变换反应,获得高纯氢气。



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通过共沉淀方式,研究人员一步法合成了杂多酸单原子催化剂。并发现硅钼酸基钯单原子催化剂(Pd1/CsSMA)具有最宜的室温一氧化碳氧化以及电子/质子储存能力。同时,研究人员设计氧化还原介质,建立了热化学与电化学的桥梁,并利用电化学方式完成催化闭环过程。通过对热化学以及电化学反应动力学的分析,研究人员发现氧化还原介质的还原度对反应调控具有重要意义。

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实验确定,钯原子在反应过程中发挥着至关重要的作用,是反应的唯一活性位点。在优化的反应条件下,该催化体系的转换频率(TOF)高达1.2 s-1,转化数(TON)超过40000 molCO2/molPd,并具有12小时以上的连续运行稳定性,可以产生纯度超过99.99%的氢气。


电热共催化为实现化学工艺过程提供了一种新途径。该工艺具有良好的控制性,温和的操作性以及简化的产物分离性等优势。从实际应用的角度出发,电热共催化水气变换过程利用化学试剂氧化一氧化碳储存质子/电子,因此适合于直接利用具有不稳定性不连续性的可再生电能。

文信息

Electrothermal Water-Gas Shift Reaction at Room Temperature with a Silicomolybdate-Based Palladium Single-Atom Catalyst

Jinquan Chang, Dr. Max J. Hülsey, Sikai Wang, Dr. Maoshuai Li, Prof. Dr. Xinbin Ma, Prof. Ning Yan


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202218265




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