水辅助质子跳跃（WAPH）已被深入研究以提高金属氧化物负载催化剂的加氢性能，然而金属氧化物载体结构对WAPH的影响却很少受到关注。
基于此，中南大学刘又年教授，郑州大学王立强副教授（共同通讯作者）等人报道了一种含氧空位的MoO3-x负载的Pd纳米颗粒催化剂（Pd/MoO3-x-R），其氧空位可以促进WAPH，从而促进催化加氢反应。本文通过DFT计算研究了金属氧化物表面的氢溢流效应。作者分别考虑了三种情况：（3）有水时含氧空位MoO3-x表面上的质子跳跃。计算结果表明，引入水和氧空位的情况（3）的能垒最低，这表明水和氧空位在质子跳跃中起着关键作用。氧空位可以调节相邻Mo的电子态并降低H3O+到MoO3-x表面的ΔG，从而增强质子跳跃。此外，本文还利用分子动力学对WAHP进行了分析。作者分别研究了水含量和氧空位对WAHP的影响，质子在乙醇中几乎不随时间扩散，但当向溶剂中加入水时质子逐渐从溶剂扩散到MoO3表面，并随着时间的推移完全扩散到MoO3表面。此外，与没有氧空位的MoO3相比，发现更多的质子扩散到MoO3-x表面。氧空位有利于水的吸附，有助于质子在金属氧化物表面的跃迁，从而促进催化加氢。Oxygen Vacancy-Reinforced Water-Assisted Proton Hopping for Enhanced Catalytic Hydrogenation. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05376.https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c05376.
