光催化材料和技术是合理利用太阳能，并实现能量转化与存储以及环境治理、实现双碳目标的有效途径。光催化剂的活性是影响其效率的关键，因此光催化剂的合理设计成为当前研究的热点问题，为了抑制光生电子和空穴的快速复合并拓展单一光催化剂的光吸收范围，构建异质结成为一种行之有效的途径，尤其是新兴的梯形异质结（S型异质结）在保有体系最大氧化还原能力的同时实现光生电子的高效分离。梯形异质结的电荷转移机制通过原位光照X射线光电子能谱和原位光照原子力显微镜等技术揭示，然而，迄今为止，对于异质结界面处瞬态动力学的深入探索成为关键缺失部分。

鉴于此，中国地质大学（武汉）张留洋教授、余家国教授与湖北文理学院梁桂杰教授合作，通过原位生长策略，在芘基共轭聚合物（pyrene-alt-difluorinated benzothiadiazole, PDB）表面原位生长硫化镉（CdS）纳米晶体，制备了一系列硫化镉/聚合物梯型异质结（标记为CPDB），并系统地研究了异质结界面处的稳态电荷分布以及瞬态电荷转移动力学。

首先，通过DFT理论计算和开尔文探针测试证明了，暗态下电子由PDB向CdS转移，从而在界面处形成内建电场和能带弯曲。其次，原位光照X射线光电子能谱表明在内建电场和能带弯曲的驱动下，CdS的光生电子与PDB的光生空穴复合，而PDB的光生电子与CdS的光生空穴得以保留。宏观来看，这种梯型异质结光催化剂表现出比单一组分更高的氧化还原能力。

随后，利用飞秒瞬态吸收技术揭示了异质结界面处的电荷转移演化过程。通过实验信号的拟合分析，CdS的光生电子具有三条衰减路径：晶格间的电子扩散、光生电子空穴对直接复合以及光生电子与捕获态空穴复合。对于CPDB复合物而言，除了以上三条衰减路径，CdS的光生电子与PDB的光生空穴复合这一条路径首次被发现，从另一个方面证实了梯形异质结的电荷传输机理。

最后，作者通过调控CdS/PDB（CPDBx，x是PDB与CdS的质量百分比，x=2，5，10）的配比，阐述了异质结界面电荷转移动力学与其光催化性能的联系。结果表明，随着PDB含量的增加，CdS与PDB之间的界面电荷转移寿命越短（速度越快）；然而，过量加入PDB会导致聚合物发生聚集，从而抑制界面电荷转移的过程。综合比较CPDB复合物的界面转移的寿命和界面转移过程的权重，可以得出以下结论：CPDB5具有最高的界面电荷转移效率，CPDB2的电荷转移效率高于CPDB10。该结论与CPDB复合物的光催化性能表现一致。

在该工作中，作者通过使用飞秒瞬态吸收技术，对梯型异质结光催化剂的界面电荷转移过程进行了直接追踪观测，为揭示光催化过程中的复杂机制提供了新的思路。