在“双碳目标”的导向下，开发和利用高效清洁的氢能是实现能源体系低碳转变的理想选择。目前，化石燃料重整制氢是最主要的工业制氢路线。但该反应仍是典型的碳密集过程，因此将制氢过程与CO₂捕获转化过程进行耦合，发展新型负碳制氢路线，对可持续发展具有积极作用。

通常，点源或稀释源的CO₂分子被吸附剂捕获并生成对应的碳酸盐，随后碳酸盐经煅烧再生并释放纯化的CO₂用于后续利用。显然，将CO₂转变为碳酸根需要一个额外的氧原子，结合制氢过程的需求，H₂O自然是一种理想供体。由于氧原子被CO₂捕获过程“借走”，余下的氢原子可变为宝贵的氢能(CO₂ + H₂O + 2e^- →CO₃^2- + H₂)。那么，如何在低能耗下引入电子驱动该过程进行是关键问题。

前期研究表明CO₃^2-可通过光催化生成还原产物 (CO₃^2-+4H⁺+2e^-→CO+H₂O)，考虑到光催化反应特性，该过程存在光生电子剩余现象。而引入氧化-还原活性的过渡金属阳离子可实现其预储存 (2Mⁿ⁺+2e^-→2M^(n-1)+)。因此，基于耦合思路，北京化工大学冯俊婷教授等提出一种光催化反应驱动的“负碳制氢”新策略（即CO₂捕获耦合产氢），并以典型的二维材料—层状双金属氢氧化物（LDHs）为结构创新平台设计了用于该过程的吸附催化剂。

具体而言，根据LDHs构筑原则，向层板引入Cu²⁺及Fe³⁺离子作为电子储存/释放位点，并向二维层内空间插入电荷平衡的CO₃^2-阴离子，从而获得系列CO₃^2--CuxMgyFez样品。在光照条件下，层间CO₃^2-在Fe³⁺位点上活化并经CO₂*→COOH*优势路径转变为还原产物；同时Cu²⁺离子促进光生羟基空位的原位生成，并实现电子在相邻阳离子上的预储存。该光催化过程促进LDHs基吸附催化剂由初始状态向活化状态的转变，此时LDHs层状结构基本保持，但层间CO₃^2-转化近乎完全，而层板阳离子由于预储存电子而发生价态改变。在完成该驱动过程后，撤掉光源并向体系引入CO₂与H₂O，在层板释放电子的参与下，可在常温常压下实现自发的CO₂捕获，恢复层间CO₃^2-并伴随化学计量比的氢气析出，即“负碳制氢”过程。完成上述过程后LDHs基吸附催化剂结构恢复至初始状态，并可参与下一轮的光催化驱动反应。此外，基于LDHs对CO₂优异的化学亲和力，“负碳制氢”过程可在模拟烟道气环境下稳定运行。

该工作提出的由光催化反应驱动的负碳制氢新视角，可为清洁能源开发及CO₂综合利用提供一种新途径，并为其他耦合过程的设计与构建提供借鉴。