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ChemCatChem:表面Ag抑制Ni/SiO2催化逆水煤气变换反应中的甲烷化

目前,二氧化碳排放量呈现不断增长的趋势,这大大加剧了气候变化、全球变暖以及生态平衡的破坏。虽然直接减少二氧化碳排放仍然是一个巨大的挑战,但将二氧化碳催化转化为燃料和化学品可以回收二氧化碳,并可以减少二氧化碳的净排放。


在各种转化途径中,通过逆水气转移(RWGS)反应将CO2还原为CO越来越受到关注,因为所产生的CO可以通过不同方法进一步转化为增值产品,例如,甲醇合成和费托合成。但是,RWGS反应常常伴随着甲烷化副反应。而CH4是一种非常稳定的分子,它的进一步转化比CO要困难得多。因此,如何抑制甲烷化反应并提高RWGS反应的选择性是设计催化剂的关键因素。镍基催化剂具有较高的加氢活性,价格相对便宜。然而,由于Ni是一种常见的甲烷化催化剂,所以Ni催化剂通常表现出较低的CO选择性。因此,如何选择性提高Ni基催化剂在CO2加氢反应中对RWGS反应的选择性,而抑制生成的CO进一步加氢产生CH4,是改性Ni基催化剂的关键。



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针对以上难题,天津大学祝新利课题组提出将金属Ag掺杂到Ni基催化剂中,形成Ni-Ag双金属催化剂。通过XRD、H2-TPR、TEM、CO-FTIR、CO脉冲、CO-TPD、CO2-TPD等表征表明,Ag颗粒和高度分散的Ag都与Ni颗粒直接接触,而且表面Ag通过几何效应和电子效应改变了Ni的性质。Ni表面暴露的Ni位点减少,Ni表面集合体尺寸(ensemble size)减小;Ni向Ag的电子转移。这些导致CO在催化剂表面的的吸附量和强度都降低了,有利于CO的脱附,从而降低CO的甲烷化活性和提高CO的选择性。通过活性测试表明,Ag的掺杂使得Ni基催化剂从选择性甲烷化转变为选择性RWGS。在400°C,空速(GHSV) > 300 L⋅g-1⋅h-1的条件下,Ni-Ag催化剂(Ag/Ni = 0.3)的CO选择性为100%;即使GHSV低为15 L⋅g-1⋅h-1, CO选择性仍> 80.7%。此外,Ni-Ag催化剂在RWGS反应中表现非常稳定。


本文所报道的通过表面Ag来提高Ni催化剂在CO2加氢反应中RWGS选择性而抑制甲烷化的策略,为二氧化碳高选择性还原为CO的催化剂设计和开发提供了借鉴。

文信息

Blocking Methanation during Reverse Water Gas Shift Reaction on Ni/SiO2 Catalysts by Surface Ag

Chu Zhang, Ruoyu Zhang, Yuxin Liu, Xiaoxia Wu, Dr. Hua Wang, Prof. Dr. Qingfeng Ge, Prof. Dr. Xinli Zhu

本文第一作者为硕士研究生张楚。


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202201284




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