利用低浓度过氧硫酸盐（PMS）实现有机污染物氧化是过硫酸盐高级氧化工艺减少资源消耗，以及避免产生过量硫酸盐阴离子（SO42−）的关键。
基于此，广州大学胡春教授和高耀文副教授（共同通讯作者）等人报道了通过低浓度的PMS（0.2 mm）触发氮化碳上锚定的Fe-N3O1单原子位点上的溶解氧（DO）的高效转化，实现了高效的污染物降解。其中，Fe-CN0.05和少量PMS对实际厨房废水的修复和双酚A的长期降解都有效。本文通过DFT计算，以研究Fe-CN0.05与PMS或DO的相互作用以及电子转移过程。在Fe-N3O1结构中，PMS对单个Fe原子的吸附能大于O2，表明单原子Fe位点对PMS分子的亲和力更强。电荷密度分析表明，PMS吸附后，Fe单原子的电子密度增加了0.11 e，而O2附着在单原子Fe位点时，Fe原子失去了0.06 e的电子。相反的电子转移行为反映了PMS分子倾向于将电子传递到单个Fe原子，而氧分子倾向于从单个Fe原子位点夺取电子。鉴于Fe-N4配位结构中N原子被O原子取代形成Fe-N3O1构型，还构建了正常的Fe-N4结构，比较其对PMS和O2分子的可及性。在吸附PMS和O2后，Fe-N4中单个Fe原子的电子积累和电子消耗分别为0.07 e和0.03 e，分别小于Fe-N3O1，验证了Fe-N3O1原子中心与PMS或O2分子的相互作用增强。结合上述实验结果和理论计算，作者提出了低浓度PMS触发Fe-CN0.05上DO转化的机理。Low Concentration of Peroxymonosulfate Triggers Dissolved Oxygen Conversion over Single Atomic Fe-N3O1 Sites for Water Decontamination. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205583.https://doi.org/10.1002/smll.202205583.
