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​苏大/柏林工大Adv. Sci.:硒空位起大作用,助力NiSe2-VSe高效稳定电催化O2转化为H2O2

目前,工业上H2O2主要通过蒽醌法生产,其中涉及环境污染、运输和处理风险。电催化2e氧还原反应(2eORR)被认为是最有前途的蒽醌法替代方法,因为它可以实现在环境条件下绿色和低能耗地完成H2O2生产。然而,通过4e途径产生水分子的有利热力学不可避免地降低了ORR过程中产生H2O2的选择性,这使得电化学生产H2O2的进一步发展受到了限制。因此,寻找一种高效、高选择性的电催化剂,能够将O2转化为H2O2而不是H2O至关重要。

基于此,苏州大学陈子亮康振辉柏林工业大学Prashanth W. Menezes等通过连续的溶剂热-煅烧-硒化-退火处理,成功合成了具有丰富硒空位的NiSe2纳米结构催化剂(NiSe2-VSe)。

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电化学性能测试结果显示,制备的NiSe2-VSe表现出优异的2eORR催化活性,其在0.3 VRHE的高电位下的电流密度为2.94 mA cm-2,并且在0.45 VRHE下的H2O2选择性高达96%。最重要的是,即使连续工作40000秒和5000个循环加速降解试验(ADT)中,NiSe2-VSe催化剂的催化活性和选择性也只是略有下降,其性能优于目前已报道的大多数2eORR电催化剂。

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原位/非原位表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,所制备的NiSe2-VSe由于具有负电荷的Se空位导致催化剂的d带中心上移,同时其诱导催化剂出现异常的晶格膨胀,这赋予了催化剂丰富的活性中心和稳定的相结构,降低了电子转移。这种空位诱导抑制了竞争性4eORR途径并且优化了对*OOH中间体的吸附能(ΔG*OOH),从而提高了对H2O2的选择性。

综上,该项工作证明了硒化物与电荷极化阴离子空位的整合以及应用于生产H2O2的可能性,这为设计具有成本效益、稳定和高效地丰富过渡金属基电催化剂提供了指导。

Charge-Polarized Selenium Vacancy in Nickel Diselenide Enabling Efficient and Stable Electrocatalytic Conversion of Oxygen to Hydrogen Peroxide. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202205347



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