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Angew. Chem. :具有负泊松比孔结构的铋基金属-有机框架材料实现烷烃异构体高效分离

高效分离烷烃异构体对石油化工行业中提高汽油质量具有重要意义,但这是一个具有挑战性和能源密集型的过程。目前全球对汽油的需求已达2610万桶/天,年均增长率为2.3%。汽油质量主要由辛烷值(RON)来评价,而线性烷烃和支链烷烃的辛烷值存在显著差异,分支度越高,RON越高。因此,生产优质汽油的关键在于从线性和单支链烷烃中分离出RON值最高的双支链异构体。然而,烷烃异构体之间相似的物理和化学性质,使得现今分离工艺具有高能耗、高成本的不足。


吸附分离是一种节能高效的分离技术,被广泛用于低碳烃纯化。然而,工业基准材料5A分子筛只能从支链烷烃中捕获线性烷烃且容量较低,这只允许RON增至88。相比之下,一种可以优先筛分双支链异构体的材料可以将RON提高至96。此外,提高吸附剂对直链和单支链烷烃的吸附容量,对于强化分离过程同样至关重要。而现今报道的吸附剂材料对烷烃异构体的分离选择性及对直链和单支链烷烃的吸附容量尚不尽人意。因此亟需寻求对线性和单支链烷烃异构体具有高容量和选择性的新型吸附剂材料,但极具挑战性。


近日,新加坡国立大学的赵丹教授报道了一种具有负泊松比孔结构的铋基金属-有机框架材料,该材料通过分子识别和筛分协同机制实现烷烃异构体高效分离,可将RON提升至96+。



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该材料由两种铋氧团簇和均三苯甲酸构成,其具有典型的负泊松比孔结构。其每个孔穴可视为中心对称的内凹八变形,内部具有两种吸附位点。c轴方向上,上下相邻的孔穴通过4个一维孔道串联起来;b轴方向上,相邻孔穴呈现交错排列,每个孔穴通过8个孔窗口与左右8个孔穴相连。这种交互贯通的孔道结构极有利于客体分子的扩散吸附,而狭窄的孔窗口可赋予该材料高分离选择性。

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将该材料用于C6异构体的吸附,可发现其对直链正己烷具有较高吸附容量并可有效排阻双支链烷烃,此外,其对单支链烷烃的吸附容量明显低于直链烷烃,说明该材料对烷烃异构体具有良好的分离选择性。值得注意的是,该材料表现出现今最高的直链/双支链烷烃吸附容量比及极高的IAST分离选择性。动态穿透实验表明该材料不仅可实现三组份烷烃异构体的高效分离,同时对五组份混合物也具有优越的分离性能,可将产品RON提高至96+。

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该工作通过红外光谱及DFT理论模拟计算研究了该材料对烷烃异构体的吸附分离机理,结果表明该材料通过弱的主客体识别作用实现直链和单支链异构体的有效区分。而该材料对双支链异构体的良好筛分性能得益于孔道内部狭窄的孔穴窗口。


该工作寻求合理的孔道结构通过分子识别及筛分协同机制实现烷烃异构体的高效分离,这为寻求新型吸附剂材料及拓展孔工程在吸附分离中的应用提供了一种新思路。

文信息

Efficient Splitting of Alkane Isomers by a Bismuth-based Metal-Organic Framework with Auxetic Reentrant Pore Structures

Zhaoqiang Zhang, Shing Bo Peh, Chengjun Kang, Kexin Yu, and Dan Zhao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202211808




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