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​中大AEM:CMFCs催化ORR的降解机理及强化策略
碳基无金属催化剂(CMFCs)在酸性环境下的氧还原反应(ORR)性能较差,其原因尚不清楚。


基于此,中山大学王成新教授(通讯作者)等人通过研究杂原子(N、B、P、S、Se和Te)掺杂的还原石墨烯氧化物(rGO),发现CMFCs的酸性ORR性能降解机制与碳sp2晶格中的含氧缺陷相关,该缺陷表现出低至0.44 V的过电位,但对氧分子的捕获能力较弱。
这些发现不仅修正了已报道的CMFCs基面活性位点的建模策略,而且强调了这些活性位点与三配位VIA基团元件(XC3)之间的联系。
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DFT计算表明,碳sp2晶格中含氮和含氧缺陷的组合对ORR是活跃的。实验和计算都表明,决定N-rGO ORR性能的关键因素不是N的构型,而是N与不可避免的含氧缺陷的组合。
该发现可能会结束通过碳质材料与N原子掺杂得到的CMFCs中N构型的争论,其中涉及到不同形式的N,如吡啶-N,吡咯-N和石墨-N。
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此外,该发现将有助于确定CMFCs中基面活性位点对增强ORR性能的贡献。因此,位于CMFCs边缘的杂原子S在催化ORR中的作用并不明显。
作者发现S-rGO的基平面缺陷,如SC2(H)(ξORR=0.84 V)和SC2O(OOH)(ξORR=0.49 V),表现出ORR性能。此外,在S-rGO的合成过程中,会产生一些含氧缺陷,这些缺陷在ξORR范围为0.58-0.60 V时对ORR也具有活性。
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Degradation Mechanism and Enhancing Strategies of Oxygen Reduction Reaction Catalyzed by Carbon-Based Metal Free Catalysts in Acidic Solution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203159.
https://doi.org/10.1002/aenm.202203159.




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