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哈工大/天工大ACB:Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni电化学还原去除氯霉素:性能和机理
为有效提高钯(Pd)电极的催化金属颗粒分散性和催化活性,哈尔滨工业大学丁晶副教授和天津工业大学Shumin Ma(共同通讯作者)等人报道了一种新型高效的Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni复合电极。


结果表明,Pd/NiFe MOF/泡沫-Ni对氯霉素(CAP)的反应速率常数是Pd/Ni泡沫-Ni的三倍。当反应时间为2 h时,复合电极对CAP的去除率均达到100%,而Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni电极对CAP的去除率在0-80 min内随CAP初始浓度的增加先增加后降低。
该电极具有良好的抗亚硫酸盐性能,在废水中存在Cl-、NO3-、HCO3-、CO32-和Ca2+时,其电催化活性几乎不受影响。
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作者使用DFT分析将CAP和加氢脱氯产物(CAP-2O-2Cl)的结合强度与催化剂的结合强度进行比较。
通过计算CAP的五种不同吸附构型,发现平行于催化剂的CAP苯环构型最稳定,吸附能为-0.85 eV。结果表明,CAP和CAP-2O-2Cl对NiFe-MOF/泡沫-Ni的吸附能力最强,其次是Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni和Pd/泡沫-Ni。
此外,结合DFT分析和电极的电催化加氢脱氯性能,作者发现与CAP强烈结合的NiFe-MOF/泡沫-Ni没有获得最高活性。
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此外,与CAP-2O-2Cl相互作用较弱的Pd/泡沫-Ni的活性也较低。CAP的吸附和CAP-2O-2Cl的解吸对电催化加氢脱氯性能有重要影响。
过强的吸附有利于CAP的吸附,但不利于CAP-2O-2Cl的解吸,导致活性位点的减少。尽管弱吸附有利于CAP-2O-2Cl的解吸,但弱吸附对CAP的捕获有负面影响。因此,Pd/NiFe-MOF/泡沫-Ni是最合适的催化材料,因此对电催化加氢脱氯的贡献最大。
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Insights into the removal of chloramphenicol by electrochemical reduction on Pd/NiFe-MOF/foam-Ni electrode: Performance and mechanism. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122076.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122076.




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