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Angew. Chem. :具有多重氧化还原活性位点的介孔聚酰亚胺连接的共价有机骨架应用于高性能阴极锂储存

锂离子电池的市场正在从传统的便携式电子产品不断扩大到电动汽车和智能电网。然而,不可再生金属的资源短缺,特别是有限的钴资源,严重限制了锂离子电池的大规模应用。由碳、氢、氮、氧和硫等天然丰富元素组成的有机电极材料被认为是低成本和可持续锂离子电池的候选材料,在过去十几年中受到了广泛关注。但是,最初发展的小分子有机电极材料在充放电过程中往往出现活性分子材料溶解的问题,从而导致电池容量的快速衰减。共价有机骨架(COFs)由于其高度稳定和明确的网格结构以及可调控的组分和孔隙率,作为锂离子电池的可再生正极材料越来越受到人们的重视。



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近日,北京科技大学的姜建壮教授、王康副教授和中国科学院化学研究所的何峰副研究员合作,通过六氮杂三萘六羧酸三酐(HATN-AP)和2,6-二氨基蒽醌(DAAQ)这两种具有丰富活性基团的构筑单元,制备了新型的聚酰亚胺COF(HATN-AQ-COF)。该COF富含高密度的吡嗪环、醌和酸酐基团等活性中心,从而赋予其具有高的理论容量(358 mA h g-1)。

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HATN-AQ-COF具有良好的结晶性和有序的3.8 nm孔道结构,提供了便于离子传输的通道,有利于活性位点的高效利用。同时,HATN-AQ-COF具有坚固的二维π共轭结构,赋予其良好的稳定性和电子传输性能。电化学测试结果表明,HATN-AQ-COF作为锂离子电池正极活性材料表现出高的比容量(在电流密度为0.5 C时达到319 mA h g-1的比容量),优异的倍率性能(在电流密度为10 C时仍具有226 mA h g-1的比容量)以及良好循环性能(在电流密度为10 C时稳定循环超过3000次),优于大多数已报道的COF基正极材料。此外,详细的实验表征和理论计算进一步证实了其良好的氧化还原赝电容行为,并揭示了其锂储存的反应历程。

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总的来说,该论文报道了一种具有优异电化学性能的COF基电极材料,同时提供了基于两种具有丰富活性位点的构筑基元制备高性能锂离子电池有机正极材料的设计策略。

文信息

Mesoporous Polyimide-linked Covalent Organic Framework with Multiple Redox-active Sites for High-Performance Cathodic Li Storage

Xiya Yang, Lei Gong, Xiaolin Liu, Pianpian Zhang, Bowen Li, Dongdong Qi, Kang Wang,* Feng He,* Jianzhuang Jiang*


Angewandte Chemie International Edition 

DOI: 10.1002/anie.202207043




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