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张正华Nat. Commun.:埃限制策略助力Co-TiOx催化水净化
由于全球淡水资源的匮乏和清洁水的难以获取,促使研究人员在开发强大的水净化和净化技术方面付出了巨大的努力,而多相催化是一种很有前途的解决方案。亚纳米限制反应是催化化学的终极前沿,但在内部形成具有分布原子催化中心的埃(Å)通道,并匹配内部传质和活性物种寿命具有挑战性。


基于此,清华大学深圳国际研究生院张正华副教授(通讯作者)等人报道了通过应用Å限制催化水污染物降解的概念来解决这些问题,在由单层钴(Co)掺杂二氧化钛(TiO2)纳米片组装的2D层状压膜的4.6 Å通道内实现创纪录的反应速率。
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作者使用密度泛函理论(DFT)计算插入具有可变层间自由间距的Co-TiOx膜纳米片之间的PMS分子的吸附能(Eads)。随着层间自由间距的减小,分为三个不同的区域:
(1)50 Å到10 Å之间的稳定区域,计算出稳定的Eads(-0.82到-0.91 eV),表明PMS被弱吸附到具有大层间自由间距的Co-TiOx纳米片上;
(2)10 Å到5.9 Å之间的过渡区,计算出的Eads(-0.91到-1.27 eV),表明PMS更强烈地吸附在Co-TiOx纳米片上;
(3)5.8 Å的瞬变区,计算出的Eads(-3.53到-4.06 eV),表明PMS通过其S-O键的断裂解离。
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与现有技术相比,目标污染物雷尼替丁的降解速率常数(1.06 ms-1)提高了5-7个数量级,连续运行100 h实现了100%的降解。这种方法对各种水污染物也有约100%的降解效率,保留时间<30 ms,并且开发的策略也可以扩展到其他2D材料组装膜。该工作为通用Å限制催化铺平了道路,并揭示了利用Å限制策略设计高效水净化催化剂的重要性。
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Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOx laminar membrane nanochannels. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-31807-1.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1.




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