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唐亚文/徐林/田新龙Small:超细Pt3Cu合金纳米颗粒实现高效甲醇电氧化
将铂(Pt)基电催化剂的成分、尺寸和几何纳米结构精确和全面地操纵成多孔和中空结构可以有效地赋予催化剂显着改善的电化学性能,但是仍然具有巨大的挑战性。


基于此,南京师范大学唐亚文教授和徐林副教授、海南大学田新龙教授(共同通讯作者)等人报道了在N, N-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)结构导向剂的帮助下,通过一锅水热法直接制备了超细纳米颗粒(2.9 nm)组装的多孔铂-铜合金纳米碗(Pt3Cu NBs)。
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其中,MBAA的参与在Pt-MBAA 复合固体纳米球的形成中起决定性作用,该纳米球可作为Pt3Cu纳米颗粒沉积/生长的自牺牲反应模板,最终形成不对称的开壳纳米碗。得益于外/内表面的3D充分可及性、高原子利用效率和PtCu双金属合金协同作用,自支撑Pt3Cu NBs表现出显着增强的活性、更好的抗中毒能力和增强的甲醇氧化反应(MOR)稳定性。
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具有精制成分的独特Pt3Cu NBs满足了先进电催化剂的设计标准,包括以下方面:
1)高度开放的几何结构和出色的稳定性可以提供3D可接触的外部和内部表面,以及足够的分子渗透性;
2)位于曲面上的初级Pt3Cu纳米颗粒的高密度超细尺寸可以显着丰富高能低配位点的数量,从而提高贵金属原子的利用率;
3)PtCu合金的协同作用不仅降低了Pt的使用量而降低催化剂成本,而且也可以诱导晶格压缩应变并改变Pt的d带中心,有利于提高电催化活性和抗中毒能力。
因此,自支撑Pt3Cu NBs对MOR表现出非凡的电催化性能,起始电位大大降低、活性显著提高、CO耐受性更好,以及出色的长期稳定性基准,在实际燃料电池装置中具有巨大的应用潜力。该合成策略可以为设计一系列多孔碗形高性能纳米催化剂提供视角。
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Self-Templating-Oriented Manipulation of Ultrafine Pt3Cu Alloyed Nanoparticles into Asymmetric Porous Bowl-Shaped Configuration for High-Efficiency Methanol Electrooxidation. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202202782.
https://doi.org/10.1002/smll.202202782.




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