单原子活性位点催化剂在光催化CO2转化领域引起了广泛关注。然而，在光催化剂上同时设计CO2还原和H2O氧化的活性位点，并在光催化系统中结合相应的半反应仍然很困难。
基于此，清华大学李亚栋院士、天津大学叶金花教授和中山大学胡卓锋教授（共同通讯作者）等人报道了一种双金属单原子活性位点光催化剂（Mn1Co1/CN），即在氮化碳（CN）上合成了一种具有Mn和Co单原子为氧化还原活性位点的光催化剂。作者受自然光合作用系统的启发，制备了一种以Mn和Co单原子（Mn1Co1/CN）作为氧化还原位点的氮化碳（CN）(CN) 光催化剂。与相应的单原子光催化剂相比，合成的具有两个单原子活性位点的光催化剂在将CO2还原为CO方面表现出显着增强的性能。其中，所制备的Mn1Co1/CN的CO产率为47 μmol g-1 h-1，明显高于相应的单金属活性中心光催化剂。实验结果和密度泛函理论（DFT）计算表明，在CN上构建单原子Mn位点促进了H2O的氧化。同时，在单原子Co存在下，CO2分子的C-O键长和键角增加，从而促进了CO2的活化。此外，光电化学测量和飞秒瞬态吸收光谱（TAS）证实，在CN上引入Mn和Co单原子有助于空穴-电子分离和电荷转移。该研究结果可用于制造具有单原子活性位点的光催化剂，这些活性位点在人工光合作用中具有广阔的应用前景。Carbon Nitride Photocatalysts with Integrated Oxidation and Reduction Atomic Active Centers for Improved CO2 Conversion. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202206579.https://doi.org/10.1002/anie.202206579.
