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邱介山/徐明/马海霞AM：5, 5’-偶氮四唑高能材料的绿色电合成和钌单原子催化剂高效制氢
水电解涉及两个平行反应，分别是析氧反应（OER）和析氢反应（HER），其中缓慢的OER是一个重要的限制步骤，会导致高能耗。将有机替代品的热力学上有利的电OER与增值精细化学品HER相结合，是一种有前景的方法，可以同时经济高效地生产增值化学品和氢气。


基于此，北京化工大学邱介山教授和徐明副教授、西北大学马海霞教授（共同通讯作者）等人报道了一种新的耦合系统，用于有机含能材料的绿色电化学合成以及使用单原子催化剂生产氢气（H2）。
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在阴极方面，作者使用简便的恒电流方法开发了一种高活性和稳健的CC@MoSe2/Ru单原子催化剂，用于碱性HER。在电流密度为-10 mA cm-2下获得38.9 mV的低过电位，在至少100 h内具有稳定性，没有明显的活性损失。CC@MoSe2/Ru优异的碱性HER归因于MoSe2和Ru SAs之间的协同作用；表面上Ru SAs位点在能量上有利于水的解离，而MoSe2的相邻Se位点能够优化氢气解吸的氢吸附自由能。
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作者采用双电极耦合系统，电解槽只需1.35 V的电池电压即可在10 mA cm-2的电流密度下产生氢气，相对于传统OWS，电池电压降低了410 mV。同时，高附加值的PZT OEM在阳极侧进行电合成，在节能制氢和高氮OEMs绿色电合成方面展现出巨大潜力。5AT氧化偶联成PZT的机制归因于·OH自由基介导作用。
去质子化的5AT-的氨基被OER过程中形成的·OH氧化，然后与另一个5AT-偶联形成PZT。该工作展示了一种新型的节能高效氢燃料生产策略，以及用于能源转换系统和民用/军用领域不同应用的含能材料的绿色电化学合成。
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Green Electrosynthesis of 5, 5′-Azotetrazolate Energetic Materials Plus Energy-Efficient Hydrogen Production Using Ruthenium Single-Atom Catalysts. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202203900.
https://doi.org/10.1002/adma.202203900.




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