不燃电解质中阻燃剂的高含量会导致锂离子电池（LIBs）的电化学性能恶化。此外，大多数不燃电解质的火灾风险研究集中在在扣式电池中，这无法揭示其真实性能。鉴于此，中国科学技术大学胡源研究员、宋磊教授、阚永春副研究员通过在电解质中原位聚合磷酸三（丙烯酰氧乙基）酯（TAEP）和三甘醇二甲基丙烯酸酯（TEGDMA），设计了一种具有稳定界面、低阻燃剂含量（7.5 wt.%）和磷固定的不燃凝胶聚合物电解质（GPE）。所得GPE具有优异的不燃性，在被火加热>10秒后，仍未被点燃。并且石墨//GPE//Li的平均容量衰减率（0.008%）远远低于液态电解液（0.039%）。此外，作者还制备了基于GPE的软包电池，其具有良好的柔性和出色的防火安全性。在100%的SOC下，1Ah柔性软包电池没有发生火灾，没有热失控，也没有电解质泄漏。软包电池的高安全性机制也被揭示：首先，GPE热降解产生的可燃热解产物的量可通过形成含有P和F的炭而减少，其次，GPE的燃烧可通过阻燃分子的OH自由基猝灭作用而熄灭。总之，这项工作为设计高安全的锂离子电池提供了指导原则。1. 这项工作通过TAEP和TEGDMA在电解质中的原位聚合，设计了一种具有超低容量衰减和不燃性优势的GPE。2. 由于阻燃分子与GPE聚合物基体化学键合，避免了阻燃分子与电极之间副反应引起的LIB容量衰减。与液态电解液（LE）相比，石墨//GPE//Li的循环稳定性显著提高。GPE-3的平均容量衰减率（0.008%）从第50次循环到第500次循环远低于LE（0.039%）。3. 作者研究了基于1 Ah GPE-3的柔性软包电池的电化学性能。结果，柔性软包电池（graphite//GPE-3//LiFePO4）表现出优异的长循环稳定性（平均容量衰减率仅为0.057%）和良好的柔性，经过弯曲、缠绕、折叠、冲孔和剪切后仍能正常工作。4. 基于GPE-3的柔性软包电池还具有出色的防火安全性。1Ah 100%SOC软包电池无起火、无热失控、无电解液泄漏。5. 进一步研究了GPE-3的热解过程和阻燃机理。
--荐号--
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202203006
来源：高分子科学前沿
