氧化偶联和氧化重排是形成二芳基醚最常见的两种生物合成策略。然而,到目前为止,尚未发现以非氧化方式进行的酶催化二芳基醚合成策略。
图片来源:J. Am. Chem. Soc.
最近,西南大学邹懿、张霄课题组报道了一种新颖的二芳基醚酶学合成途径。该研究中发现,非还原聚酮合酶(nrPKS)AN7909在酵母体内生成二芳基醚产物,表明AN7909中具有一个多功能硫酯酶(TE)结构域。
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随后,合成一系列底物类似物,并对AN7909进行催化活性位点的突变,通过生化分析,揭示了TE结构域可能的催化机制。结果表明,AN7909通过酯化、Smiles重排和水解的连续步骤催化二芳基醚的形成。
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因此,该项研究工作证明了一种独特的聚酮释放机制,并进一步加深了我们对TE结构域生物合成功能的了解。
参考文献:Diaryl Ether Formation by a Versatile Thioesterase Domain
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c02813
原文作者:Qian Wei,† Ze-Ping Wang,† Xiao Zhang,* and Yi Zou*
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02813