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【Angew. Chem. Int. Ed.】蘑菇聚酮合酶产生蒽醌前体
(前)蒽醌((Pre-)anthraquinones)是广泛分布于植物、真菌、微生物和动物中的天然化合物,其中atrochrysone1)是其关键的生物合成前体。化学分析确定Cortinarius属的蘑菇是atrochrysone衍生的单或二聚二氢蒽酮和相应的蒽酮或蒽醌的多产真菌。然而,最近的基因组数据并没有提供任何证据证明已知的atrochrysone羧酸(4)合成酶或任何其他聚酮合成酶(PKS)产生寡环代谢物。

 

图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

近期,Friedrich-Schiller-UniversitätDirkHoffmeister课题组报道了一类前所未有的来源于担子菌属Cortinarius的非还原NR-PKS CoPKS1CoPKS4的催化功能。
 


图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

鉴于通过同位素喂养已证实Cortinarius前蒽醌类化合物是聚酮合酶来源,该研究首先假设在蘑菇中atrochrysone羧酸(4)的生物合成是被AptA/ACAS型合成酶催化得到。在异源宿主黑曲霉中用重组酶结合体内产物形成进行的体外实验,证明了CoPKS1CoPKS4是一类新的atrochrysone羧酸合酶。CoPKS4催化七酮和八酮的合成,并产生6-羟基酸模素(6)和atrochrysone羧酸。


图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

 

首个用于寡环产物生物合成的蘑菇来源PKS研究表明,生物活性天然代谢物的生物合成是如何在不同的生命群体中独立进化的。

 

参考文献:Unprecedented Mushroom Polyketide Synthases Produce the Universal Anthraquinone Precursor

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/ange.202116142

原文作者:Nikolai A. Löhr, Frederic Eisen, Wiebke Thiele,Lukas Platz, Jonas Motter, Wolfgang Hüttel, Markus Gressler, Michael Müller,and Dirk Hoffmeister*


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