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厦大孙毅飞团队AFM：高构型熵活化晶格氧，促进钙钛矿电催化析氧
电催化水氧化析氧反应（OER）是众多环境友好型的电化学储能器件（如可充电金属-空气电池、电化学水分解反应池）中包含的重要反应过程之一。但是目前现有商品化的贵金属Ir或Ru基OER电催化剂面临原料稀缺，成本昂贵等问题，因此开发高性能廉价非贵金属OER体系具有重要意义。高熵钙钛矿氧化物具有独特的相结构及电子结构可调性，是一类极具前景的OER电催化剂体系。但目前，关于结构熵值对钙钛矿基OER催化剂反应性能及机理的调控准则还未完全建立。基于此挑战，厦门大学能源学院孙毅飞团队通过简单的凝胶-溶胶法，成功合成了一系列具有不同结构熵值的钙钛矿钴酸盐电催化剂（如La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.2Mn0.2Ni0.2Mg0.2O3，HEOs），用于高效电催化水裂解析出氧气，该工作最近发表于国际顶级材料期刊：Advanced Functional Materials

(https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202112157)
 

通过对材料结构熵值的精细调控，研究发现在不改变金属Co含量的情况下，HEOs电催化剂相比于二元（La0.6Sr0.4Co0.2Mn0.8O3）、三元（La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.4Mn0.4O3）和四元（La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.267Mn0.267Ni0.267O3）钙钛矿电催化剂具有较小的过电位320 mV （在10 mA cm-2的电流密度下）、较低的电荷转移阻力、较快的OER反应动力学以及增强的OER本征电催化活性。此外，HEOs电催化剂在10 mA cm-2的全电解池电流密度下表现出20 h的长期稳定性，具有大规模应用的潜力。
  

X射线谱学实验和第一性原理（DFT）计算结果联合表明，随着材料结构熵值的增加，电催化剂表面首层氧空位生成能，次层氧空位生成能及扩散系数得以优化，氧空位浓度增加，更倾向于发生晶格氧参与的水裂解析氧（LOM）。此外，研究还采用电化学方法对LOM过程关键中间体进行识别与测定，作证了HEOs电催化剂上晶格氧参与反应机理的过程。

总结来讲，这项工作指出构型熵值是一种有效的材料性能调控工具，在OER反应中，其可以促进氧空位的产生以活化晶格氧，强化电催化水裂解的LOM途径，该工作为进一步设计高效氧化物OER催化剂提供了新的思路和探索空间。
 
团队简介：孙毅飞，厦门大学副教授，博士生导师，加拿大阿尔伯塔大学博士，美国普渡大学博士后，获厦门大学南强青年拔尖人才支持计划。以第一作者/通讯作者身份在PNAS, Nat. Catal., Nano Lett. Adv. Func. Mater.等期刊发表论文20多篇。主要研究兴趣为热/电及其耦合催化转化关键材料器件等。


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