尺寸小于10 nm的金属纳米粒子(NPs)显示出许多优异特性，包括低熔点、液体状伪弹性和出色的析氢性能。近日，中山大学杨国伟和广东石油化工学院Yan He等在氮化碳(CN)上对尺寸小于5 nm的Ag NPs进行纳米级自润湿驱动单原子化以制备Ag单原子催化剂(Ag1/CN SAC)，并建立了阐明Ag NPs分解成单个原子的热力学方法。密度泛函理论(DFT)计算表明，它对于单个Ag原子分散而不是CN上的Ag NPs是热力学稳定的，然而，由于高表面原子迁移势垒，这种自发过程很难发生在动力学中的大颗粒中。DFT计算还表明，具有液体状特性的Ag NPs具有极低的表面原子迁移势垒和与CN的稳健界面相互作用。此外，分子动力学(MD)模拟表明，由于强界面相互作用和纳米级的巨大驱动力，Ag NPs很容易在CN上自发分散成单个原子，这些相互作用源于纳米粒子表面Ag原子的内聚能与CN中Ag原子的过剩能量之间的平衡。所制备的Ag1/CNSAC的光催化析氢活性(3690 μmmol g-1 h-1)比CN上的Pt纳米颗粒(3192 μmmol g-1 h-1)更有效。因此，这种纳米级自润湿驱动的NPs 单原子化为大规模合成具有高光催化析氢活性的热稳定SACs提供了一种有效策略。Nanoscale Self-Wetting Driven Monatomization of Ag Nanoparticle for Excellent Photocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107840
