电化学CO2还原反应(CO2RR)是缓解不断增加的CO2排放和人为碳循环闭环的有前景的方法。为了从电化学CO2RR中实现高效的CO生成，需要具有高活性、选择性和耐久性的低成本和储量丰富的催化剂。双金属Cu-Zn材料已被证明是电化学CO2还原的有效催化剂，但它们的结构-活性关系仍然模糊不清。
基于此，南开大学罗景山课题组制备了核-壳和相分离的CuOx-ZnO NW催化剂，在原位电化学还原后变成了核-壳和相分离的Cu-Zn NW。
相分离的Cu-Zn NW的FECO高达94%，稳定性超过15小时，稳定性测试后没有明显的元素重新分布或结构变形。此外，相分离样品表现出比核壳样品具有更高的FECO和耐久性；原始样品和电催化CO2RR 20分钟后样品的形貌和元素分布分析表明，核壳样品的壳层从Cu-Zn混合物转移到纯Zn层，而在相分离样品上没有观察到明显的元素再分布。
DFT计算表明，与核壳Cu-Zn NW样品相比，在相分离的Cu-Zn NW样品上形成*COOH(速率决定步骤)的能垒较低，证实了更高的CO2RR相分离样品的活性。核壳Cu-Zn NW样品上*COOH吸附引起的Zn原子应变导致Zn沉淀，这是其元素重新分布、结构变形和不稳定性的原因。根据相分离样品的特殊元素空间分布，研究人员推断其较高的CO2RR活性可能得益于Cu和Zn之间丰富的界面，Cu在Cu-Zn界面对CO2RR表现出更高的活性。该研究为通过调整元素空间分布设计用于电化学CO2RR的高活性和稳定催化剂铺平了道路。Bimetallic Cu-Zn Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction: Phase-Separated versus Core-Shell Distribution. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c05272
