将CO2转化为轻质烯烃是可持续利用化石能源和生物质的有效策略。然而,从CO2加氢中高选择性地生产特定烯烃,例如乙烯是一个巨大的挑战。
中科院山西煤化所樊卫斌团队用溶胶-凝胶法和水热法制备了由Cr2O3和H-SAPO-34分子筛组成的新型催化剂,用于催化高效CO2加氢制乙烯。
性能测试结果显示,在370℃、0.5 MPa和H2/CO2比为3/1的反应条件下,在烃类中的C2=-C4=选择性达到 95.7%,其中乙烯含量占轻烯烃的74.2%(E/P = 3.1),副产物CH4、C20-C40和CO的比率分别为1.2%、2.5%和36%,CO2转化率13%。更重要的是,这种催化性能至少可以在600小时内保持稳定。
原位DRIFTS、GC-MS、DFT计算和MD模拟结果表明,尽管甲醇是主要产物,但在Cr2O3上产生了大量的乙醇(乙醇通过H3CO*与CO2和H*的反应以及随后的连续氢化形成),然后在H-SAPO-34分子筛上迅速将其转化为乙烯,从而产生大量以乙烯为主要产品的轻质烯烃。这项工作不仅为CO2的转化为富含乙烯的轻质烯烃提供了一种高效的催化剂,也提供了一种合理设计控制轻质烯烃分布催化剂的策略。
Highly Effective Conversion of CO2 into Light Olefins Abundant in Ethene. Chem, 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.01.004