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冯翔/张健康Appl. Catal. B.: Pt-Ni协同,促进PtNix/CNTs氨硼烷水解脱氢高性能!
负载型铂(Pt)基催化剂是科学研究和工业应用领域中研究最多、效率最高的催化剂之一。近几十年来,人们致力于研究结构-性能关系,以开发高效、耐用的Pt基催化剂,而双金属催化一直是多相催化领域的主要类别之一,通过双金属协同作用可以很好地实现高效耐用的催化性能。

近日,中国石油大学(华东)冯翔西北工业大学张健康等通过在碳纳米管载体上原子层沉积Pt和NiO来可控地设计Pt-Ni界面位点(PtNix/CNTs),并研究了Pt-Ni协同作用对氨硼烷的脱氢的影响。
由于显着的Pt-Ni协同作用,具有可控界面位点的PtNi/CNTs双金属催化剂显着提高了析氢活性和耐久性。在氨硼烷水解脱氢反应中,优化后的PtNi20/CNTs的TOF为751.6 molH2 molPt-1 min-1,高于大多数报道的Pt基催化剂。
更重要的是,PtNi/CNTs催化剂还具有优异的稳定性,即使经过六次催化循环, PtNi纳米颗粒的形态和尺寸仍然没有发生明显变化;催化剂表面吸附有毒含B副产物导致金属活性位点部分覆盖以及金属浸出应该是导致连续循环试验中催化活性有所下降的主要原因。
催化剂表征和密度泛函理论(DFT)计算表明: 
1.NiO被活性溢出H·还原为金属Ni,原位形成的金属Ni在一定程度上也可以作为析氢反应的新活性位点;
2.Pt上的Ni物种修饰构建独特且高活性的Pt-Ni界面可以促进作为RDS的H2O分子的解离,弥补Pt对H2O解离能力差的缺陷,协同提高析氢活性和耐久性;
3.两种金属的协同作用削弱了H的吸附强度,相应地增强了H2分子的解吸能力。该项工作强调了调整双金属催化剂界面结构的重要性,并为合理设计具有最佳协同催化性能的双金属催化剂开辟了一条新途径。
Unravelling the Synergy in Platinum-nickel Bimetal Catalysts Designed by Atomic Layer Deposition for Efficient Hydrolytic Dehydrogenation of Ammonia Borane. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121116


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