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上大罗稳AEM:利用聚合物粘合剂调控局部反应环境增强电催化CO2还原为C2+产物

电化学CO2还原反应(CO2RR)的活性和选择性通常受到CO2进入催化剂表面的限制,并被竞争性析氢反应(HER)所取代。

基于此,上海大学罗稳副教授(通讯作者)等人报道了用作催化剂粘合剂的聚合物可以有效调节催化剂附近CO2相对于H2O的可及性,从而调节CO2RR的性能。

作者选择了具有不同亲水性的三种聚合物作为铜(Cu)催化剂的粘合剂,分别是聚丙烯酸(PAA)、Nafion和氟化乙烯丙烯(FEP)。通过该研究揭示了它们独特的疏水特性可以改变H2O和CO2到电极表面的传输,从而极大地影响CO2RR的活性和选择性。

作者观察到对碳质产品的选择性增强,特别是在C2+产物中,这是由FEP粘合剂的疏水性引起的。作者还观察到由亲水粘合剂(即PAA)诱导的H2选择性增加。

在厚度仅为1.2 nm时,这些粘合剂强烈影响C2+产物的活性和选择性。在FEP作为粘合剂的情况下,在传统的H电池中,在-1.1 V vs. RHE下,C2+的法拉第效率(FE)达到了50%,而在流动电池中,在-0.76 V vs. RH下,C2+的分电流密度超过600 mA cm-2,并且FE达到了约77%。通过异位和原位表征证实了聚合物粘合剂在调节局部环境中的重要作用。

这种高性能归因于FEP的疏水(亲气)特性,它降低了H2O的局部浓度,提高了反应物(即CO2)和反应中间体(即CO)的浓度。该研究表明利用聚合物粘合剂调节电催化剂的疏水性是调节气-固-液界面电化学反应性能的一种很有前途的方法。

Enhanced Electrocatalytic CO2 Reduction to C2+ Products by Adjusting the Local Reaction Environment with Polymer Binders. Adv. Energy. Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103663.

https://doi.org/10.1002/aenm.202103663.


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