开发用于析氢反应(HER)和析氧反应(OER)，特别是在高电流密度下的高效、经济且环保的双功能催化剂对于实现电催化全分解水的工业应用至关重要。在这项工作中，中南大学李周、甘雪萍和龚深等合理设计和制造了Ni单原子、Fe单原子和NiFe纳米合金负载在碳纳米管上的非贵金属双功能催化剂(NiSAFeSA-NixFe/CNT)，以实现高效电催化水分解。实验结果显示，在1 M KOH中，优化的NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT催化剂在10 mA cm-2电流密度下的HER和OER过电位分别为64 mV和227 mV。此外，该催化剂在1 M KOH中进行整体水分解时，仅需1.49 V的低电池电压就能实现10 mA cm-2的电流密度；在1.80 V的电池电压下，电流密度高达382 mA cm-2，超过目前报道的大多数材料。更重要的是，NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT还具有优异的持久稳定性，可以在10 mA cm-2下连续稳定运行30小时。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，对于有和没有N掺杂的样品，速率决定步骤的热力学势垒几乎相同，即氮元素配位不影响优化的NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT体系的催化性能，并且催化剂的有效结构可以通过简单的两步氧化和再还原过程完全重建，OER、HER和整体水分解的催化性能完全恢复到初始水平。该工作表明，NiSAFeSA-Ni50Fe/CNT非贵金属双功能催化剂对OER、HER和整体水分解具有极其优异的电催化性能，在经济地实现整体水分解工业化方面显示出巨大潜力。Single-Atom and Bimetallic Nanoalloy Supported on Nanotubes as a Bifunctional Electrocatalyst for Ultrahigh-Current-Density Overall Water Splitting. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c04454
