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ACS Nano:F掺杂锡(IV)氧化物气凝胶与Pt结合,增强析氢棒棒的!

电化学析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是产生清洁、可持续和密集能源的有效方法。对于HER反应,合适的高活性催化剂可以降低催化过程中的势垒,从而加速反应途径的反应动力学。目前,尽管Pt是最有效的HER催化剂,但由于其稀缺性和在恶劣的电化学反应环境中浸出的趋势,Pt的使用受到限制。

基于此,延世大学Hyung-Ho Park团队将F掺杂的氧化锡(IV) (F-SnO2)气凝胶与Pt催化剂相结合,以防止金属腐蚀并获得丰富的Pt活性位点和大比表面积(321 cm2 g-1)。

合成的F-SnO2@Pt具有大比表面积和高孔隙率,因此其表现出优异的内在HER活性(在0.5 M H2SO4中10 mA cm-2时的HER过电位低至42 mV),在50 mV时的周转频率(11.2 H2 s-1)是Pt/C的22倍。

更重要的是,Pt和F-SnO2之间的金属载体相互作用和强大的分子间作用力导致F-SnO2@Pt的催化优势和抗腐蚀持久性,可稳定循环10000次。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,F-SnO2@Pt的加速催化效果和结构稳健性主要源于:

1. 大比表面积(321 cm2 g-1)的气凝胶网络有利于Pt催化剂的最佳分散并确保反应的高表面能(大量活性位点);

2. F-SnO2气凝胶中介孔和大孔之间存在适当的平衡,为离子迁移(物质传输)产生有利通道;

3. 在SnO2晶格中用F-代替O2-是催化剂高导电性的原因(即显着降低电荷转移电阻(Rct));

4. 强金属载体相互作用改变了Pt的费米能级并产生过量的OH基团,导致催化剂界面上的O-H键快速解离。该工作中的合成技术有望用于设计适用于PEM燃料电池的高活性和坚固的水电解槽。

Highly Dispersed Pt Clusters on F-Doped Tin(IV) Oxide Aerogel Matrix: An Ultra-Robust Hybrid Catalyst for Enhanced Hydrogen Evolution. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c10504


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