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张秋菊/杜明亮/陆双龙ACS Nano: Fe掺入多孔Pd金属烯亚层,催化ORR具有高性能!
推进燃料电池等高效能源转换装置的发展,是构建低碳循环能源体系、降低对化石燃料依赖、减少环境污染的必要条件。因此,设计新兴金属烯材料的形态和电子特性以提高其作为氧还原反应(ORR)电催化剂性能至关重要。

近日,中科院宁波材料所张秋菊江南大学杜明亮陆双龙等使用简单的一锅湿化学法合成了一种高效且稳定的ORR电催化剂,即由几层二维原子金属烯层组成的Fe掺杂超薄多孔Pd金属烯(Fe-Pd UPM)。
由于Fe-Pd UPM独特的形态特征、多孔结构和稳定的内层Fe 掺杂剂,其表现出出色的ORR活性。具体而言,在0.1 M KOH溶液中,Fe-Pd UPM在0.9 V vs. RHE时的质量活性为0.736 A mgPd-1,分别是商业Pt/C和商业Pd/C的6.29倍和10.08倍。
此外,Fe-Pd UPM还表现出增强的稳定性,在10000次循环后质量活性仅损失5.1%,这远小于Pd金属烯。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,与表面层Pd(111)相比,内部Fe掺杂层Pd(111)表现出相对较小的形成能;表面Fe原子表现出更强的O*结合能,而更深层的Fe掺杂对表面Pd原子表现出较弱的影响。
因此,Fe-Pd UPM优异的ORR活性主要源自内层中存在痕量Fe掺杂剂,这有助于H*和O*反应形成OH*。这项工作强调了合理设计和合成用于生产清洁和可再生能源的电催化纳米催化剂的重要性。
Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction. ACS Nano, 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c07574


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