电化学水分解制氢是解决全球能源危机和日益严重的环境问题的有效途径。然而，由于阳极析氧反应(OER)反应动力学缓慢的限制，水电解的大规模应用几十年来一直是一个挑战。因此，开发高活性和低成本的OER催化剂是克服该限制的有效策略。近日，哈尔滨工业大学秦伟和吴晓宏等通过简便的球磨法合成了一种晶界密度可控的金属间化合物(FexCo1- x)2B OER催化剂(GB-(FexCo1- x)2B)，以实现高效稳定电催化OER。
受益于晶界密度和电子结构的调节，负载在还原氧化石墨烯上的最佳GB-(Fe0.66Co0.34)2B (GB-(Fe0.66Co0.34)2B/RGO)显示出增强的OER活性。具体而言，在1.0 M KOH溶液中，GB-(Fe0.66Co0.34)2B/RGO在10 mA cm-2的电流密度下表现出221 mV的低OER过电位和38.2 mV dec-1的Tafel斜率，均低于GB-Co2B/RGO催化剂(275 mV和84.6 mV dec-1)。此外，GB-(Fe0.66Co0.34)2B/RGO在1.46 V vs. RHE下，在100 h内电流密度没有明显下降，表明该催化剂具有出色的长期稳定性。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，Fe在金属间化合物Co2B催化剂可以诱导产生更高密度的晶界并调节电子结构，并且Fe掺杂Co2B促进OER中间物种(MOO-的形成)。另外，该系统中电极/电解质界面处的电子传输更好，晶界密度高，OER反应的活性位点多，因此提高了GB-(Fe0.66Co0.34)2B的OER活性。这些发现为开发双金属GB-(FexCo1- x)2B系统以及探索其他具有高密度晶界的高效催化剂提供了新思路。Grain Boundary Density and Electronic Dual Modulation of Intermetallic Co2B by Fe Doping toward Efficient Catalyst for Oxygen Evolution Reaction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121034
