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南航彭生杰Angew.: 性能比肩商业Pt/C!团簇诱导电子分布以增强单原子催化剂ORR活性

目前,人们越来越关注可再生能源转换和储存设备的开发,如金属空气电池和燃料电池,而这些器件的实际应用受到氧还原反应(ORR)的限制,因为它涉及多个电子转移过程和中间产物的吸附/解吸,导致高势垒和缓慢的反应动力学。

因此,开发针对ORR的高活性电催化剂对于使用可再生能源的清洁能源至关重要。基于此,南京航空航天大学彭生杰团队提出了一种有效调节单原子位点电催化氧还原活性的一般策略。

研究人员通过涂层热解-刻蚀-热解法合成了嵌入氮掺杂碳衬底的纳米金属团簇增强的M-N-C原子位。M-N-C部分和金属原子团簇之间的相互作用导致电子重新分布,从而产生独特的电子构型和更带正电荷的M-N位点。该催化剂明显优化了反应中间体的吸附/解吸,加速了反应动力学。

此外,原子M-N-C和金属团簇的共存扩展了M-N键,从而调节了M-N-C配位环境,有利于4电子转移途径。与纳米粒子修饰的对应物相比,M-ACSA@NC表现出优异的ORR活性。与商业Pt/C催化剂相比,合成的催化剂具有相同的半波电位(0.90 VRHE)和相当的扩散极限电流密度(6.3 mA cm-2)。

当用作柔性固态和水性金属空气电池的阴极催化剂时,M-ACSA@NC显示出增强的放电功率密度和优越的容量。这一策略可以启发人们探索更高效的单原子电催化剂,并有助于深入研究原子电催化剂的性能优化。

Clusters Induced Electron Redistribution to Tune Oxygen Reduction Activity of Transition Metal Single-Atom for Metal-Air Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202116068


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