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陈浩铭/王春栋JACS:原子金属-载体相互作用实现无重构双位点电催化剂
用于析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的真正双功能电催化剂必须是在反应过程中/反应后表现出稳定构型而不发生不可逆结构转变或表面重构的催化剂。否则,它们可以被称为前催化剂,而不是真正的催化剂。

基于此,国立台湾大学陈浩铭教授和华中科技大学王春栋副教授(共同通讯作者)等人报道了通过强烈的原子金属-载体相互作用,将原子分散的Ru修饰到镍-钒(Ni3V)层状双氢氧化物(LDH)支架上的单原子分散催化剂可以表现出优异的HER和OER活性。
通过原位X射线吸收光谱和操作数拉曼光谱研究表明,Ru原子在镍-钒LDH表面的存在对稳定富含悬垂键的表面起着至关重要的作用,并进一步导致无重构表面。
通过镍-钒LDH提供的强大的金属-载体相互作用,显著的相互作用可以稳定反应性原子Ru位点,使氧化状态在阴极HER上的波动很小,而无需重建。
此外,Ru原子位点可以稳定Ni位点,使其具有更大的结构对在阳极OER过程中氧化Ni位点引起的键收缩和结构畸变的耐受性,并促进Ni位点的氧化态增加,有助于其优异的OER性能。
与许多双功能催化剂不同,这些催化剂因适应HER/OER循环而经历了结构重建/转化,所制备的Ru/Ni3V LDH具有稳定的双反应位点的特征,并且在水分解过程中存在强大的金属-载体相互作用(即Ru和Ni位点),是一种真正的双功能电催化剂。
Atomic Metal-Support Interaction Enables Reconstruction-Free Dual-Site Electrocatalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08890.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c08890.


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