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ACS Catalysis：揭示极化CO2-FeOOH界面多碳产物生成机理
索尔福德大学Rosa Arrigo、卡迪夫大学Alberto Roldan等报道，通过表面敏感的常压XPS、近边XAS精细吸收表征方法与电催化反应活性，多尺度电子显微镜，理论建模等结合，对掺氮的碳催化剂上进行CO2气相选择性还原生成异丙醇的反应进行研究。



本文要点


要点1. 在一定的电化学电势，石墨电极在一定过电势能够溶解碳原子，与吸附在催化剂的类水合氧化铁(ferrihydrite)表面的CO2生成CO。DFT计算结果显示，水合氧化铁结构能够将化学吸附CO分子以合适的有助于催化偶联反应的结构吸附在催化剂上。


要点2. 基于相关研究结果，作者提出了C3产物的生成机理，包括原子碳物种中间体的生成、在氢离子存在条件时进行电极极化作用实现氢化反应。这种反应机理只能够在石墨基底电极的边缘平面处结合的薄层水合氧化铁纳米结构位点实现该反应，其中氮边缘位点能够稳定这些物种，有效的降低反应所需的过电势。

Rosa Arrigo,* Raoul Blume, Verena Streibel, Chiara Genovese, Alberto Roldan,* Manfred E. Schuster, Claudio Ampelli, Siglinda Perathoner, Juan J. Velasco Vélez, Michael Hävecker, Axel Knop-Gericke, Robert Schlögl, and Gabriele Centi, Dynamics at Polarized Carbon Dioxide-Iron Oxyhydroxide Interfaces Unveil the Origin of Multicarbon Product Formation, ACS Catal. 2022, 12, 411-430
DOI: 10.1021/acscatal.1c04296
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04296



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