导读
沼气工程已被许多国家视为能源转型的重要发展战略之一。然而，体量巨大的副产物-沼渣无法及时消纳，不仅成为限制沼气工程发展的瓶颈之一，也对环境造成了潜在的威胁。因此，如何高效、安全地处理沼渣成为新的挑战。沼渣制备生物炭，是一种将其资源化利用的有效方法。研究显示，生物炭基催化剂的活性位点显著影响体系中活性物种的生成，进而影响污染物的降解效率。然而，目前关于沼渣炭表面活性位点的调控及其活化PMS的影响效能与机制鲜有报道。
该研究制备了牛粪沼渣生物炭(DMDB)，用于PMS活化和磺胺甲恶唑(SMX)降解。较高的热解温度有利于活性位点的生成。其中，DMDB-800催化剂表现出良好的PMS活化性能，60 min内SMX降解率达到90.2%。通过log(k)值与活性位点的相关性分析，发现缺陷、石墨N和C-O是PMS活化的优势位点。1O2氧化和表面电子转移是SMX降解的关键途径。通过DFT计算和中间产物测定，提出了SMX的降解途径。SMX降解过程主要发生磺胺键的断裂、苯环的羟基化和氨基的氧化。综上所述，本研究深入探讨了调控DMDB上活性位点对PMS活化的强化机制，促进了沼渣生物炭在水处理高级氧化系统中的应用。
▲图1. (a) 不同DMDB/PMS 体系对SMX的降解效率；(b) SMX降解动力学(c) 不同DMDB/PMS系统中的TOC去除效率；(d) DMDB-800循环降解实验。反应条件：[催化剂]=1.00 g/L；[PMS]0=2.50mM；[SMX]0=15.00 mg/L；初始pH=5.56（来源：ScienceDirect）
▲图2. SMX降解速率log (k)与(a)BET表面积；(b) ID/IG比率；(c) C=O含量；(d) DMDB的石墨N含量的相关性分析（来源：ScienceDirect）
▲图3. DMDB-800/PMS系统中SMX的去除机理（来源：ScienceDirect）
参考文献 联系作者: 李宁，副教授，天津大学环境学院，Email：liningec@tju.edu.cn
