▲第一作者：Remo Schäppi
通讯作者：Philipp Furler，Aldo Steinfeld
DOI：https://doi.org/10.1038/s41586-021-04174-y
航空航运贡献了大约8%的人为二氧化碳排放总量，旅游业和全球贸易的增长预计将使这一贡献进一步增加1-3%。使用可充电电池驱动的电动机进行碳中性运输是可行的，但是对于长途商务旅行而言具有很大挑战性。一个有希望的解决方案是由H2O和CO2通过太阳能驱动过程制成即时可用燃料。在许多可能的方法中，使用集中太阳辐射作为高温热源的热化学方法具有潜在的高生产率和高效率。如果所需的二氧化碳直接从大气中获得，则可以生产真正的碳中性燃料。如果H2O也是从空气中一起提取的，那么原料采购和燃料生产可以共同位于太阳辐射量高、获取水资源有限的沙漠地区。虽然这一计划的单个步骤已经实现，但本文展示了整个热化学太阳能燃料生产链的操作流程，一步到位地直接从环境空气中捕获H2O和CO2到合成即时可用的运输燃料。本文采用真实条件下模块化的5千瓦级试点规模的太阳能系统，从而进一步确定未来的研发工作的方向，并讨论了将这些太阳能燃料推向市场所需的经济可行性和政策分析。▲扩展数据图1 |苏黎世联邦理工学院太阳能燃料系统照片。
1）直接空气捕获（DAC）装置直接从环境空气中同时提取CO2和H2O；2）太阳能氧化还原装置，使用聚集的太阳能将CO2和H2O转化为所需的CO和H2（合成气）混合物；3）最终将合成气转化为甲醇或液态烃的气-液（GTL）合成装置。✦ 太阳能聚光器焦点的变化是通过使用耦合了次级平面旋转反射器的初级太阳跟踪抛物面聚光器来实现的(图1和扩散数据图1)。对于1kW/m2的直接正常太阳辐射(DNI)，太阳能聚光器可以交替提供高达7.7千瓦的太阳辐射功率，峰值通量为5010 DNI，平均通量为2710 DNI，这些数据都是在每个太阳能反应堆的半径30毫米的聚光点上测量的。▲图2 |用于同时分解H2O和CO2的太阳能氧化还原装置的实验性日运行性能曲线。
✦ 太阳能氧化还原装置可以同时分离纯CO2、纯H2O以及H2O和CO2。在真空压力下运行的还原步骤中，吹扫气体(Ar或空气)引导流体流动。此外，当同时共裂解H2O和CO2时，在还原步骤之后注入Ar或CO2(取决于目标合成气成分)，以便在氧化步骤之前重新对空腔进行加压。惰性气体的消耗会带来能源损失，因此会对系统效率产生不利影响。✦ 图2显示了典型的每天运行7小时，对H2O和CO2进行17个连续裂解的氧化还原循环曲线，产生了96.2L(标准升，包括所有的H2、CO、CO2和Ar)的合成气，组分为59.5%的H2、4.6%的CO、17.5%的CO2和18.4%的Ar。✦ 氧的质量平衡证实了H2O转化为H2和CO2转化为CO的总选择性。合成气的日质量比产率为12.81 L/kg，其累积摩尔比H2：COX为2.7。CO2-CO摩尔转化率累计为15.1%，仅CO2裂解25次就达到了65%的峰值。通过降低CO2质量流量，可以进一步提高转化率，但代价是产生较少的合成气。▲扩展数据图2 |典型的太阳能氧化还原循环产生的合成气具有适合甲醇合成的成分。
▲扩展数据图3 |典型的太阳能氧化还原循环产生的合成气具有适合FT合成的成分
根据GTL装置中使用的催化剂，用于甲醇合成的合成气的所需H2：COX摩尔比介于2到3之间，而用于FT合成的合成气的所需的H2：CO摩尔比约为2。通过调整对太阳能反应器的H2O：CO2进料比可以控制合成气的组成，或者通过分别进行CO2和H2O的裂解和/或通过简单地选择适当的合成气体收集的开始和结束时间也可以控制合成气的组成。在任何一种情况下，合成气的纯度和质量都适合于GTL工艺，并且可以为甲醇或FT合成量身定做，如扩展数据图2和扩展数据图3所示，这里不需要用于校正组成成分或分离不希望的副产品的附加步骤。也就是说，这种工艺不需要吸热式逆水煤气变换(RWGS)步骤。本研究采用GTL装置利用太阳能合成气制取甲醇。FT合成煤油是用在两个独立的实验装置中获得的太阳能合成气进行的，使用相同的太阳能反应堆设计：4kW的热太阳能反应堆原型运行在高通量太阳模拟器中，放大的50kW热太阳能反应堆运行在太阳塔中。显然，这个过程没有必要去除任何杂质(例如硫化物、盐、重金属等等)，因为这个过程就像从石油中提取的碳氢化合物的情况一样。此外，与化石气体燃料相比，FT基气体燃料的燃烧显示出烟尘排放的显著减少的特性，而且FT基气体燃料不含芳香和硫，满足标准ASTM7566的要求，可以作为航空燃料。在某些方面，太阳能航空燃料目前的状态可以与大约20-30年前的太阳能电池相提并论。首先，它比化石煤油贵得多。其次，目前还不清楚它是否会实现低成本。第三，它在可持续航空燃料市场面临其他竞争技术，例如目前比较成熟的生物煤油，但由于对环境的影响和有限的可耕地面积，最终限制了生物煤油的长期的推广应用。根据其他可再生能源政策的经验，专门针对技术的直接支持机制可以有效地刺激对太阳能航空燃料的投资。https://www.nature.com/articles/s41586-021-04174-y
