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Nature Commun.:分子筛拟生物催化实现-140度CO氧化

CO氧化对于无机和生命系统都是重要的反应过程,过渡金属或者贵金属担载于不同的材料表面能够驱动CO氧化为CO2,而且其中一些体系能够在非常低的温度中进行CO氧化,比如Au/TiO2能够在低至-70进行CO氧化反应,生命有氧有机体能够在酶催化剂中通过硝酸盐在温和反应条件中氧化CO,这种过程是生命运转的基础反应过程,进行碳酸盐的矿化。


有鉴于此,太平洋西北国家实验室Janos SzanyiKonstantin Khivantsev,索非亚大学Hristiyan A. Aleksandrov报道发现在分子筛内可以实现在-140 NOxCO分子转化,随后通过实验表征、计算拟合对这种独特催化活性进行解释。



本文要点


要点1. 这种温和条件中目前人们放心能够通过硝酸盐作为氧化剂,将CO氧化生成CO2


要点2. 作者发现不含金属的全无机分子筛通过COBrønsted酸之间的相互作用限域在纳米孔结构中,因此形成限域的-H+-CO物种,这种产生的物种导致碳原子容易被硝酸盐亲核进攻,为低温条件中的无机材料催化CO转化提供机会。



Konstantin Khivantsev, Nicholas R. Jaegers, Hristiyan A. Aleksandrov, Libor Kovarik, Miroslaw A. Derewinski, Yong Wang, Georgi N. Vayssilov & Janos Szanyi, Biomimetic CO oxidation below -100 °C by a nitrate-containing metal-free microporous system, Nature Commun 2021,

DOI: 10.1038/s41467-021-26157-3

https://www.nature.com/articles/s41467-021-26157-3


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