电催化还原CO2制多碳产物，特别是具有高附加值和广泛用途的低碳烯烃和含氧化合物，有望缓解化石能源消耗，并减少碳排放，具有重大意义。电催化还原CO2制多碳产物主要有两条路线：直接路线和经CO中间体的间接路线。电催化还原CO2制CO在固态电解池中已可实现商业应用，使得间接法成为非常有前景的发展路线。铜基催化剂是唯一可以有效实现电催化还原CO2和CO制多碳产物的金属。近年来，国内外多个研究团队在电催化还原CO2和CO制多碳产物方面取得重大突破，两条路线展现出不同的优势和劣势。近日，厦门大学王野教授和谢顺吉教授研究团队在化学领域权威综述期刊Chemical Society Reviews上发表了题为 “Electrocatalytic reduction of CO2 and CO to multi-carbon compounds over Cu-based catalysts”的综述性论文。该论文系统对比了铜基催化剂上CO2和CO电催化还原制多碳产物在反应机理、选择性、活性和稳定性方面的异同点，并对当前挑战和未来发展方向做出了深入思考和前瞻性展望。该综述基于近期的重大突破，系统比较了两条路线在反应机理、选择性、活性和稳定性方面的异同点。(1) 在反应机理方面，CO是电催化还原CO2制多碳产物的重要中间体，因而电催化还原CO2和CO的C−C偶联机理基本相似。但由于两条路线的CO覆盖度不同，从而影响C−C偶联之后的中间体稳定性，造成不同的产物分布。(2) 在选择性方面，乙烯、乙醇、乙酸和正丙醇均为主要的多碳产物，但由于电催化还原CO不生成甲酸和CO，因而相较于电催化还原CO2具有更高的多碳产物选择性。此外，电催化还原CO2和CO的多碳产物分布也存在显著差异：电催化还原CO2具有更高的烯烃选择性，而电催化还原CO具有更高的含氧化合物选择性。进一步探讨了两条路线提高单一多碳产物选择性的策略和进展。(3) 在活性方面，由于传质限制不同，两条路线在H池和流动池中表现出不同的变化趋势。流动池的反应活性已接近工业应用的要求，因而该综述重点讨论了流动池中电流密度≥ 1 A cm−2的突破性进展。(4) 在稳定性方面，由于CO2易和OH−反应生成碳酸盐，造成盐积累，因而电催化还原CO相较于还原CO2具有更好的稳定性。目前，两条路线的稳定性均远低于实际应用的需求，因而该综述还重点讨论了提高催化剂和反应系统稳定性的策略和进展。最后，该综述对CO2和CO电催化还原制多碳产物领域中的挑战和机遇进行了系统总结和展望。https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d1cs00535a王野教授团队一直致力于C1化学领域的基础研究。在CO2、CO、CH4和甲醇等小分子的催化选择转化方面，取得了一系列重要研究进展(Nat. Catal. 2021, 4, 242; Energy Environ. Sci. 2021, 14, 37; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17735; Nat. Catal. 2020, 3, 478; Nat. Commun. 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev. 2019, 48, 3193; Nat. Commun. 2019, 10, 892; Nat. Catal. 2018, 1, 787; Nat. Commun. 2018, 9, 1181; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12012; Chem 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725)。
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